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膨润土因其特殊的晶体结构和层状特征,使其能够在层间吸附大量可交换金属离子,同时这也也赋予了其较大的比表面积、良好的导热性、吸水膨胀性和较强的阳离子交换能力,目前已被多国选作高放废物地质处置库的缓冲/回填材料,用于地质处置库防渗,传导高放废物固化体中放射性核素的衰变热、吸附/阻滞固化体中的放射性核素向库外迁移。本文采用NaBH4液相还原Fe3+和Zn2+法制备了零价纳米铁（NZVI）,零价锌（ZVZ）,钙/钠基膨润土（Ca/Na-bent）和经饱和AlCl3改性的Ca/Na-bent负载的NZVI和ZVZ（NZVI/Ca/-bent,NZVI/Al/Ca-bent,ZVZ/Na/-bent,ZVZ/Al/Na-bent）;通过阳离子插层法和柱撑/煅烧法制备了TiCl4改性膨润土（Ti-Na-bent）和铁钛柱撑改性膨润土（Fe/Ti-Na-bent,Fe/Ti-Na-bent-煅烧,Ti/Fe-Na-bent-未煅烧,Ti/Fe-Na-bent-未煅烧）。采用批式法研究了溶液pH、吸附剂用量、U（Ⅵ）、Th（Ⅳ）溶液初始质量浓度、接触时间、温度五个因素对上述几种材料吸附水溶液中U（Ⅵ）、Th（Ⅳ）效果的影响。采用SEM、EDS、XRD、XPS、ICP-OES等表征手段对制备的改性膨润土进行了物相、形貌和元素组成分析,结合等温线、动力学和热力学研究结果探讨了上述几种改性膨润土对U（Ⅵ）和Th（Ⅳ）的吸附机理。结果表明NZVI、NZVI/Ca/-bent和NZVI/Al/Ca-bent在2 h内对铀的吸附量高于1000 mg/g,但2 h后被吸附的U（Ⅵ）会发生快速解吸,对铀的长期吸附稳定性很差。ZVZ对铀的最大吸附量为505 mg/g、ZVZ/Na/-bent和ZVZ/Al/Na-bent对铀的最大吸附量约为250 mg/g,吸附稳定明显性优于ZVZ,两类零价金属及其复合改性膨润土对U（Ⅵ）的吸附机理主要为化学还原,水解沉淀和离子交换。铁钛柱撑/煅烧改性膨润土对U（Ⅵ）和Th（Ⅳ）的最大吸附量为356.51 mg/g和242.8mg/g,比改性前分别提高了至少2.33倍和1.58倍,对U（Ⅵ）和Th（Ⅳ）的吸附行为符合Langmuir模型和准二级动力学模型,吸附机理主要为表面络合和离子交换。Ti-Na-bent对U（Ⅵ）和Th（Ⅳ）的最大吸附量分别为336.25和231.62 mg/g,比改性前分别提高了2.67倍和1.70倍,吸附行为符合Freundlich,吸附机理主要为离子交换。除NZVI及其膨润土复合物以外,其他几种改性膨润土对U（Ⅵ）和Th（Ⅳ）的吸附行为均符合准二级动力学模型,吸附过程具有正的ΔS、ΔH,负的ΔG,属于熵增吸热的自发过程。除零价铁及其复合物外,其他改性方法制备的膨润土对铀和钍的吸附量较天然膨润土有非常明显的提升,采用这些方法制备的无机改性膨润土有望用于核工业产生的含铀或钍废水的处理,或用于高放废物地质处置库缓冲/回填材料的改性研究。