功能化离子液体及改性硅基介孔材料捕集CO2研究

来源 :河南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:rainbow_qu2009
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
CO2是导致温室效应的最主要成分,因此碳捕集技术的研究受到学术界和产业界的高度重视。以液体为主体的吸收技术和以固体为主体的吸附技术是碳捕集技术的主要组成部分。这其中,离子液体具有不挥发、不燃烧、热稳定性好、溶解能力强、结构和性质可调节并可循环使用等特性,在CO2的吸收/分离领域中展现了广阔的应用前景。除此之外,硅基介孔材料改性成的固态胺吸附剂由于具有高吸收性能和高选择性的特点,在捕集CO2领域也被广为关注。在本工作中,系统研究了功能化离子液体通过物理作用或化学作用对CO2的捕集行为,并通过扩大孔径缩短孔道进程,深入研究了载体形貌结构对硅基介孔材料胺化以后吸收CO2性能的影响,开发了具有高的CO2捕集能力、高选择性、高吸脱附动力学的碳捕集新材料。具体内容如下:1.合成了两种氟化咪唑离子液体1-丁基-3-甲基咪唑七氟丁酸[C4mim][CF3CF2CF2COO]和1-丁基-3-甲基咪唑九氟丁基磺酸离子液体[C4mim][CF3CF2CF2CF2SO3],并进行了1H和13C NMR谱表征。在293.15至343.15K温度范围和高达8.9MPa的压力范围内测定了CO2、H2、N2和O2在这两种离子液体中的溶解度。利用这些数据,分别推导了这些气体在两种离子液体中的亨利常数标准吉布斯自由能,标准溶解焓,及标准熵,计算了对CO2/O2、CO2/N2和CO2/H2的溶解度选择性,分析了分子间的相互作用机理。将CO2在这两种离子液体中的溶解度与带有相同阳离子的其他含氟离子液体进行了比较。结果表明,CO2在这些离子液体中的溶解度大小顺序为:[C4mim][CF3CF2CF2CF2SO3]=[C4mim][Tf2N]>[C4mim][CF3CF2CF2COO]>[C4mim][CF3COO]>[C4mim][CF3SO3]>[C4mim][BF4]。此外,这些溶解度数据可以用Pitzer模型和Krichevsky-Kasarnovsky方程很好的关联。2.将三种氨基酸功能离子液体分散固载到介孔氧化硅材料SBA-15上用来吸收CO2。SBA-15的大比表面积和独特的孔道结构,大大提高了氨基酸离子液体对CO2的吸收能力。被充分分散的离子液体不再是堆积在一起而是被分别隔离至SBA-15独立的各个孔道表面,使得胺基基团与CO2按照1:1的摩尔当量比反应生成氨基甲酸,从而达到了0.91molCO2mol-1IL的吸收量。除此之外,CO2吸收能力可以通过调节氨基酸离子液体的负载量和吸收温度而得到优化。而且,吸收的CO2可以通过真空加热的解吸方式得到完全释放。分散到SBA-15上的氨基酸离子液体在五次吸收-解吸的循环过程中性能稳定。这项研究提供了一种与固体纳米多孔材料联用使得氨基功能化离子液体等摩尔吸收CO2的新方法,再加上它的稳定性和可再生性,使得它有可能大大促进离子液体碳捕集技术在工业上的实际应用。3.为了增强对CO2的吸附能力,制备了具有大孔径和短孔道行程的层状SBA-15,并用具有不同个数胺基基团的氨基硅烷试剂(mono-,di-和tri-氨基硅烷)与其进行硅烷化反应接枝胺基。深入分析了吸附剂载体的结构对胺负载量、CO2吸附能力和CO2/N2选择性的影响。结果表明,相比于传统的SBA-15,胺负载量和CO2吸附能力可分别增加66%和120%,对CO2/N2的选择性从37显著提高到169。这种新型吸附剂对CO2吸附焓达到67KJ mol-1,表明化学吸附起主要作用。此外,这种吸附剂可完全再生,并表现出良好的稳定性。这项研究提供了一种可以高效、可逆进行碳捕集的新材料。
其他文献
利用具有良好生物相容性或生物活性的聚合物对难溶于水的药物进行包覆,是近年来开发起来的新技术。这种技术可提高难溶性药物的吸收度和生物利用度,以及药物的耐光、耐氧、耐
【目的】对宁夏回族自治区森林生态系统的多种生态功能及其价值进行研究和评估,为宁夏林业可持续发展与生态环境建设政策的制定,以及国家宏观决策提供科学依据。【方法】综合
<正>宗气是积于胸中之气,又名大气。《灵枢·邪客》曰:“宗气积于胸中,出于喉咙,以贯心肺而行呼吸焉”[1]。宗气在人体内发挥着重要的作用,贯心脉以行气血,走息道以行呼吸,统
利用实木地板进行装饰过程,不仅体现亲近自然、回归自然的装修理念,而且对于装饰施工过程中的质量要求更高。文章通过对于实木地板装修过程中存在的施工质量问题进行分析,并
目的:观察补肾活血中药治疗膝骨性关节炎的临床疗效。方法:50例病例均为我院住院患者,在治疗过程中有3例病例出现不良反应而终止治疗,治疗后有1例失访,最终完成全部观察的病
选用耐低温性不同的 4个黄瓜品种 ,研究了黄瓜发芽期耐低温性鉴定的方法与指标。在室温 ( 2 5± 0 .5)℃及低温 ( 1 5± 0 .5)℃条件下 ,发芽高峰后各品种超弱发光值与其耐低
目的探讨CT导向立体定位技术在小型脑膜瘤手术治疗中的应用价值。方法对21例颅内小型脑膜瘤行显微手术治疗,术中采用CT导向立体定位技术。结果SimpsonⅠ级切除19例,Ⅱ级切除1
苏云金芽孢杆菌(Bacillus thuringiensis,Bt)杀虫晶体蛋白具有高度专一性,其只对靶标害虫有效,对天敌等其他昆虫无害,转Bt基因植物和Bt杀虫剂是目前世界上产量最大、应用最广
关于产业转移的研究一直存在一定争议,主要表现为梯度推移与反梯度推移之争、产业集聚与产业扩散之争、国际产业转移的正负效应之争。本文在对国内外产业转移研究的进展进行