武汉城市湖泊抗生素及抗性基因的污染特征与风险评价

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抗生素长期以来被广泛应用于医疗、畜牧和水产养殖业等,不仅造成环境中大量化学药物的污染残留,还会诱导并加速抗生素抗性基因(ARGs)的产生和传播,严重威胁到生态安全和人类健康。因此,抗生素及抗性基因污染已经成为全球性的环境问题之一。本研究选择武汉市南湖、沙湖、东湖3个典型城市湖泊作为研究区域,主要采用固相萃取-超高效液相色谱串联质谱法和荧光定量PCR法,开展2017~2018年湖泊水体和底泥中14种典型抗生素、11种ARGs及Ⅰ类整合子的污染特征研究,揭示其污染水平、时空分布特征和可能的环境影响因素,并采用风险商值法对抗生素污染进行生态风险评价。主要研究结果如下:1.武汉城市湖泊水体中,除磺胺噻唑(STZ)、磺胺吡啶(SPD)、磺胺二甲嘧啶(SMZ)和磺胺甲恶唑(SMX)这4种磺胺类抗生素外,其余10种抗生素均有不同程度检出,总浓度水平在2017年、2018年分别为89.93~159.15ng/L和167.63~224.39 ng/L。底泥中,除磺胺嘧啶(SD)、磺胺噻唑(STZ)、磺胺吡啶(SPD)和磺胺甲恶唑(SMX)外,其余10种抗生素也均被检出,总含量在两年间分别为13.22~21.77 ng/g和45.84~52.17 ng/g。与国内外其他湖泊相比,武汉城市湖泊抗生素污染状况总体处于中等水平,其中喹诺酮类>四环素类>磺胺类。时空分布特征表明,武汉城市湖泊抗生素污染正在逐年加重,其中南湖污染最严重,东湖次之,沙湖最小。相关性分析显示,四环素类、喹诺酮类在水体与底泥之间均存在显著正相关关系,说明其在不同介质之间进行过显著的分配交换,最终达到动态平衡。温度、p H、氧化还原电位、总氮和氨氮与水体中抗生素均存在显著相关性,说明上述环境因子是影响城市湖泊中抗生素残留的重要因素。2.各类ARGs及Ⅰ类整合子int I1已在武汉城市湖泊中普遍存在,其中tet G、tet M、sul1、sul2、qnr D及int I1这6种目标基因的检出率均高达100%,在水体和底泥中总相对丰度从2017年的7.12×10-2和4.23×10-1增长为2018年的8.88×10-1和4.83×10-1,表明武汉城市湖泊的ARGs污染状况也在逐年加重。其中磺胺类抗性基因sul1属于环境中优势抗性基因,抗生素外排泵抗性基因tet G的丰度显著高于编码核糖体保护蛋白抗性基因tet M。受到高度人为影响且位于密集建筑区的富营养化湖泊——南湖、沙湖的ARGs污染更为严重。高通量荧光定量PCR系统分析表明,武汉城市湖泊的ARGs污染状况总体处于中等偏高水平,其中多重耐药类抗性基因和可移动遗传元件的丰度水平显著较高,抗生素效力失活和外排泵作用是最主要的两种抗性机制。相关性分析显示,大多数ARGs与int I1均存在显著正相关关系,表明int I1是武汉城市湖泊中ARGs进行水平转移的重要媒介。冗余分析表明,NH3-N、TP等营养盐以及抗生素类污染尤其是四环素类DC和喹诺酮类OFX是影响武汉城市湖泊水体和底泥中ARGs丰度的重要因素。3.武汉城市湖泊水体中,喹诺酮类抗生素污染达到中高等程度的生态风险水平,其中CFX的RQs高达5.20,而四环素类和磺胺类抗生素污染处于低风险或无风险。风险简单叠加模型计算结果显示,南湖的RQsum高达7.28,东湖次之(4.71),沙湖最低(3.60),印证了南湖水体的抗生素污染最严重,东湖次之,沙湖最小。底泥中,同样是喹诺酮类抗生素污染达到中高等程度生态风险水平,其中CFX和OFX的RQs高达2.26和1.93,而四环素类抗生素污染表现为无风险,反映出喹诺酮类抗生素尤其是CFX和OFX严重的污染状况。结合两年的风险简单叠加模型计算结果可知,2018年湖泊水体和底泥中所有采样点的RQsum平均值达到6.93和5.06,高于2017年的5.15和1.89,表明无论是武汉城市湖泊水体还是湖泊底泥,抗生素复合污染程度都在逐年加重,导致其生态风险水平也在逐年增长。
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