几种磁电功能氧化物薄膜的制备与物性研究

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过渡金属氧化物材料中电子之间有强烈的相互作用,电荷、自旋、轨道和晶格自由度之间存在复杂而精致的共存和竞争,导致多种电子有序相和丰富的相变行为。这些相变往往伴随着宏观物性的巨大变化,从而出现新奇的现象和超常的物性。复杂的相图和微妙的相平衡使得过渡金属氧化物材料的物性对外加电场、磁场、应力和温度等有异常敏感和快速的响应,为发展新型磁、电信息器件和原理提供了机遇。器件应用的微型化往往要求高质量的薄膜材料,因此,实现功能氧化物材料的高质量外延、探索新奇的磁、电性能及物理化学机制对推动其在传感、存储等领域的应用具有重要意义。本文利用脉冲激光沉积技术,系统地研究了在SrTiO3、DyScO3、Si和云母衬底上制备BaTiO3、Pb(ZrxTi1-x)O3和Fe3O4等磁电功能氧化物薄膜的工艺参数,表征并研究了不同衬底上所生长的锆钛酸铅薄膜的铁电性能,还利用微加工工艺在Fe3O4薄膜中人为构造了边缘状态,并研究了相关的磁电学性质。本文工作通过改变脉冲激光沉积时的激光能量、氧气压强、靶间距以及衬底温度,系统地研究了在(001)SrTiO3和(011)DyScO3单晶衬底表面生长Pb(Zr0.1Ti0.9)O3/SrRuO3薄膜的工艺参数,优化获得了原子尺度平整的薄膜表面和界面,同时电学测量表明Pb(Zr0.1Ti0.9)O3薄膜的铁电性能良好。此外,研究发现DyScO3衬底上Pb(Zr0.1Ti0.9)O3薄膜的铁电畴结构随薄膜厚度增加从c畴到a/c多畴有序转变。原因是随着薄膜厚度增加,膜层内弹性能升高,薄膜通过形成多畴状态释放了这部分能量。在硅基钙钛矿氧化物外延方面,本文优化了 Si表面湿化学处理方法以及脉冲激光沉积技术中引入SrO缓冲层的工艺参数,首次提出并尝试了在Si表面引入SrO、Sr3A12O6多缓冲层结构来生长钙钛矿材料。实验成功去除了Si表面的SiO2,通过在Si表面引入SrO、Sr3Al2O6缓冲层进行结构过渡并抑制界面扩散,实现了钙钛矿氧化物的硅基外延生长,获得了铁电性能尚可的Si基Pb(Zr0.iTi0.9)O3薄膜。实验研究发现,Si基Pb(Zr0.iTi0.9)O3薄膜铁电畴结构呈不规则的多畴状态,这主要是由薄膜内晶体的无序结构导致的。本文利用脉冲激光沉积技术,研究了云母衬底上外延Fe3O4薄膜过程中,衬底温度对晶体质量的影响以及氧气压强对电子结构的影响,并且成功在云母表面获得了结晶性良好、电子结构正确的高质量Fe3O4外延薄膜。此外,借助微加工工艺,本文在Fe3O4薄膜的表面人为构造了边缘状态,并利用MFM、C-AFM探究了薄膜边缘处的磁、电性能。研究发现Fe3O4薄膜在边缘处的电阻远小于内部,二者相差约两个数量级。边缘处的磁畴形状呈条状,与内部的液滴状磁畴也有较大差别,该现象还有待进一步研究。
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