尖晶石铁氧体材料是一种应用广泛的软磁材料,它们的性能与阳离子在亚晶格上的占位情况息息相关。弄清元素的占位行为,不仅是一个十分重要的的基础理论问题,还是进一步预测材料的性能和成分优化设计时,结构模型建立过程中所必需的晶体结构信息。本论文根据材料的热力学原理,借助端基化合物这一基元,将亚晶格模型与第一性原理计算相结合的方法,来研究AB2O4尖晶石型铁氧体软磁材料中阳离子的占位有序化行为及其相关的磁性能和力学性能,并与可得文献结果进行比较。本工作主要结论如下:(1)端基化合物的热力学函数值是预测占位行为的关键,本文研究了分别采用GGA方法、混合GGA+U和GGA的总能的方法以及德拜模型等三种方法,建立了端基热力学数据库,预测出了 Mn-Zn、Mn-Ni和Zn-Ni铁氧体的占位结果。基于GGA方法的预测结果是:MnFe2O4在低温下为正尖晶石结构,在温度T>750K时,发生了部分反置,反置率随温度的升高而增大;ZnFe2O4在低温下为正尖晶石结构,在温度T>1000 K时,发生了部分反置,反置率亦随温度升高而增大;NiFe204在低温下为反尖晶石结构,并且其随温度的变化并不显著。在此基础上,本文进一步通过热力学数据库模型研究了尖晶石晶体结构的MnxZn1-xFe2O4、MnxNi1-xFe2O4和 ZnxNi1-xFe2O4(x=0、0.25、0.5、0.75、1.0)复杂体系中温度对元素的占位行为的影响规律。基于混合GGA+U和GGA的总能的方法可以较为精确地计算出过渡金属氧化物的生成焓,从而构建精确的生成焓数据库。最后,本文亦采用了 Gibbs2软件计算了温度项对吉布斯总能的影响,以期对吉布斯自由能进行更为精确的描述,但计算方法和硬件条件尚待进一步探索。(2)基于占位结果研究MnxNi1-xFe2O4物理性质时,随着体系Mn含量的增加,体系的总磁距先减小后增大,当成分变为MnFe2O4时,其总磁矩达到5μB。各体系的独立弹性常数符合材料的力学稳定性的条件,并与可得文献结果吻合较好。随着Mn含量的增加,各体系的体弹模量相差不大,表明各体系对外界的抗压性相当;而各体系剪切模量和杨氏模量则呈现出先增大后减小的趋势,表明体系的硬度也具有相同趋势。除了 MnFe2O4体系具有一定的延展性外,其余体系都表现为脆性。(3)基于占位结果研究ZnxNi1-xFe2O4物理性质时,随着体系Zn含量的增加,体系的总磁距呈现先增加后减小的趋势。各体系的独立弹性常数符合材料的力学稳定性的条件,并与可得文献结果吻合较好。随着Zn含量的增加,各体系的体弹模量相差不大,但是均比NiFe2O4的要高,表明包含Zn的体系对外界的抗压性基本相当,并且由于Zn原子的加入而得到较大提高;而各体系剪切模量和杨氏模量则呈现出先增大后减小的趋势,表明体系的硬度也具有相同趋势,并且所有成分下Zn-Ni体系的材料均具有较为明显的脆性。