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药物和个人防护品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)在环境中的残留问题在全球范围内都普遍存在,其中以抗生素和抗炎药类药物检出频率最高。如何高效、深度处理水体中PPCPs污染成为了全球环境领域科学家的热点及难点议题。粘土吸附法是一种成本低、可行性高的PPCPs治理方法。然而,天然粘土矿物表面一般带负电,这种结构特点决定了其对阳离子型PPCPs具有较好的吸附效果,而对阴离子型抗炎药物双氯芬酸钠(diclofenac sodium,DS)、氯霉素(chloramphenicol,CAP)的吸附效果较差。因此,对粘土矿物进行有机改性,以改变其表面电荷,并研究其对典型阴离子型药物DS、CAP的吸附去除是非常紧要和迫切的。本文研究了有机改性天然粘土矿物对阴离子型药物DS、CAP的吸附行为,经有机阳离子改性的粘土矿物对阴离子型药物DS、CAP的吸附性能大大提高。(1)研究了天然粘土矿物沸石、高岭石、蒙脱石及伊利石对阴离子型抗炎DS的吸附行为和机理。实验结果表明,未改性的这4种天然矿物对DS的吸附能力较弱。采用典型有机阳离子改性剂十六烷基三甲基溴化铵(cetyl trimethyl ammonium bromide,CTAB)成功改性了沸石、高岭石、蒙脱石及伊利石,并通过XRD、SEM、接触角测试和IR测试等一系列表征方法对有机改性粘土矿物的结构、形貌以及性能进行表征。研究发现,DS在这4种改性粘土矿物表面上的吸附主要以静电吸附为主,而沸石、高岭石及伊利石比表面悬殊导致DS在该3种矿物表面上的吸附差异。DS可以进入蒙脱石层间形成单层吸附,因此吸附量性能明显优于其他3种矿物。(2)研究了天然粘土矿物对阴离子型氯霉素CAP的吸附行为和机理。实验结果表明,未改性的沸石、高岭石、蒙脱石及伊利石对CAP的吸附能力较弱。采用绿色溶剂-离子液体改性了天然粘土矿物,获得了对阴离子型抗生素CAP具有良好的吸附效果的环保型有机粘土矿物。CAP在沸石中的吸附仅仅存在表面吸附,其原因是沸石孔道结构中孔隙的大小远小于有机分子的本身尺寸。高岭石和伊利石对CAP的吸附以表面吸附为主。CAP在蒙脱石中吸附主要是层间吸附。(3)运用分子动力学模拟方法研究了粘土矿物表/界面的有机改性和吸附行为,阐明了有机改性和吸附的机理。模拟结果表明,表面活性剂分子能通过静电作用自发吸附到粘土矿物上,不同负载量的有机改性使粘土矿物表面的电荷发生不同程度的改变,因而对阴离子型PPCPs的DS、CAP具有不同的吸附作用,这与实验结果相吻合。(4)根据静态吸附试验的结果优选了2种改性矿物进行了动态吸附研究:沸石和蒙脱石,并对2种改性矿物进行了复合使用。结果表明,随着体系中改性蒙脱石含量的增加,动态体系具有更大的吸附容量,达到饱和吸附时间延长,但蒙脱石含量的增加会导致体系渗透性的下降。本论文系统研究了典型粘土矿物的有机改性对矿物表面电荷的作用和对吸附阴离子型PPCPs药物DS、CAP的影响机制,静态试验和动态试验结果均表明有机改性粘土矿物对阴离子型PPCPs药物DS、CAP吸附效果明显。针对典型粘土矿物的有机改性及其对阴离子型PPCPs药物DS、CAP的吸附进行了分子动力学模拟计算,揭示了表面活性剂分子的分布规律和阴离子型PPCPs药物DS、CAP分子的排布形态。本论文的研究成果对于了解阴离子型PPCPs药物DS、CAP在土壤中的迁移、归趋有着重要的指导意义,并可望开发一种高效、低成本的吸附材料,为高效治理阴离子型PPCPs药物DS、CAP的污染,为保障饮用水的安全提供重要理论依据与指导。