Nd掺杂Ba0.4Sr0.6TiO3陶瓷的介电性能调控及其机理研究

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掺杂稀土元素提高电介质陶瓷的介电常数是一个很重要的研究内容和方向,以往的研究者注重研究稀土元素的不同掺量的影响,几乎没有考虑稀土元素在陶瓷内部的“真实浓度”,即元素的浓度分布状态。本论文的主要目的就是设计实验来研究Nd的浓度分布均匀性对陶瓷介电性能的影响,在此基础上,同时通过共掺杂来制备具有巨介电、低损耗的陶瓷材料,并研究其巨介电现象产生的机理。  本论文制备Nd掺杂Ba0.4Sr0.6TiO3陶瓷,Nd2O3掺杂量为0.005mol时,以不同保温时间改变晶粒尺寸及稀土元素的浓度分布均匀性,研究不同掺杂方法下介质材料体系的结构特征、介电性能和电学特性,并结合Nd的面分布状态,初步探索Nd的浓度分布均匀性对Nd掺杂Ba0.4Sr0.6TiO3陶瓷介电性能的影响。实验结果表明,1#Nd-BST的介电常数先增至最大值再降低,2#Nd-BST整体呈现介电常数下降的趋势,在保温6h以前的介电常数的数值点呈现水平对称。浓度分布均匀性指标SH/SL的变化能够很好的与介电常数的变化规律相吻合,也解释了2#Nd-BST和1#Nd-BST晶粒的电阻值、交流电导率和弛豫激活能的差异性。2#Nd-BST陶瓷的SH/SL的数值普遍偏高,保温时间很短时,2#Nd-BST中晶粒中Nd的高浓度区域含量较高,所以SH/SL的数值最高,介电常数高,保温时间增加会使得晶粒长大,晶粒处Nd的高浓度区域逐渐减少,对应着SH/SL减小。而1#Nd-BST在保温时间为1h时,晶粒中Nd的高浓度区域含量很低,延长保温时间,晶粒长大,更多地Nd进入并聚集在一些区域发生取代,Nd的高浓度区域含量增加,即SH/SL增大,介电常数增大。保温时间为6h和8h,晶粒异常长大的“稀释”作用会使得两种掺杂工艺的陶瓷介电性能的恶化。  制备0.005Nd2O3?0.005Al2O3?Ba0.4Sr0.6TiO3陶瓷,室温下产生巨介电现象,烧结制度为1360℃-1h时,介电常数最大(34904)而介电损耗最低(0.08667),在25~450℃范围内,介电常数>22000,并且在102~426℃,频率为1kHz时,在102~426℃范围内介电常数随温度的变化率小于±15%。阻抗谱和交流电导率分析得到巨介电常数是由晶粒与晶界的强界面极化引起的。研究不同气氛热处理产生的影响,发现氧空位可能并不是该体系下产生强的界面极化的根本原因。研究室温下的介电弛豫行为,激活能数值在0.44~0.5eV范围内,不是源于氧的二级电离,可能与掺入的两种离子相关。研究不同Al3+/Nd3+对陶瓷介电性能的影响,当Al3+/Nd3+=1,介电常数达到极大值,介电损耗会出现极小值,可以理解为Al3+和Nd3+之间存在特殊的共同作用,增加体系缺陷的同时施主掺杂产生的自由电子可以补偿受主掺杂对电子的需求,增强体系极化能力,降低电子电导带来的高损耗。
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