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离子液体改性条件温和,具有可设计性,它的极性、亲水性及溶解性等均可通过改变阴阳离子和取代基进行调控,采用离子液体改性炭黑或白炭黑补强橡胶成为近年来高性能橡胶复合材料研究领域的热点。本文以丁苯橡胶（SBR）为基体,采用含双键、可参与硫化的离子液体改性炭黑和石墨烯纳米片,探究基于阳离子-π共轭及氢键的非共价网络和硫化的共价网络协同构建橡胶-填料界面,研究改性工艺、离子液体含量等对SBR的力学、导热、压缩生热、高温压变、耐热氧老化等性能的影响规律,探索通过离子液体改性赋予橡胶复合材料优异的热学和力学综合性能,以期进一步拓展其应用领域。论文的主要研究内容包括:1)采用含双键的离子液体1-烯丙基-3-甲基咪唑氯盐[AMIm]Cl对炭黑（CB）进行改性,[AMIm]Cl上的阳离子咪唑环可以与CB表面的π电子云产生阳离子-π相互作用,阴离子Cl-还可以与CB表面少量的含氧官能团形成氢键相互作用,降低CB的表面能,提高其在SBR基体中的分散;此外,[AMIm]Cl中的阳离子咪唑环也可以与SBR上的苯环形成阳离子-π共轭作用,而双键可参与硫化,与橡胶大分子链产生交联,增强填料和SBR基体间的界面结合力。研究采用混合法、喷雾法和溶液法三种工艺对CB进行改性。结果表明,采用溶液法可以使[AMIm]Cl更为有效的吸附在CB表面,提高CB与橡胶的相互作用,拉伸强度对比混合法和喷雾法从17.0 MPa、18.9 MPa提升至19.7 MPa;150℃×24h的高温压缩永久变形率从42.7%、41.3%降低至38.1%;橡胶中心的压缩疲劳温升从56.9℃、53.2℃降低至48.4℃;100℃×48h热老化后拉伸强度和断裂伸长率的保持率分别为83.7%和74.4%,较混合法和喷雾法有不同程度提升。2)基于溶液法改性工艺探究了不同[AMIm]Cl含量改性CB对SBR性能的影响。结果显示,随着[AMIm]Cl用量的增加,SBR的硫化速率逐渐提高,tc90从12.2 min降至4.5 min;混炼胶的填料网络得到削弱,在SBR中的分散性改善。当离子液体的添加量为0.5 phr时,交联密度最大,CB/SBR复合材料的综合性能最优,此时拉伸强度和断裂伸长率提升26.5%和27.1%;150℃×24h的压缩永久变形率由46.5%降低至38.1%;与未改性炭黑相比,[AMIm]Cl的改性降低了界面热阻,CB/SBR导热率提升14.1%;橡胶中心疲劳温升从58.8℃降低至48.4℃;热老化后拉伸强度保持率由77.1%提升至83.7%,断裂伸长率保持率由68.0%提升至74.4%;动态力学性能分析可知,0℃的tanδ提高8.5%,即复合材料的抗湿滑能力提升,60℃的tanδ降低10.3%,即滚阻降低。3)研究采用[AMIm]Cl对CB和石墨烯纳米片（GNP）进行协同改性。一方面,[AMIm]Cl上的阳离子咪唑环可以与GNP产生阳离子-π相互作用,降低其表面能;另外CB对GNP起到剥离的作用,有效减少GNP团聚的尺寸和层数,并且CB和GNP之间可以形成填料网络,对SBR复合材料实现补强。SEM照片显示改性后的GNP在SBR中的团聚尺寸减小,与基体的相容性更好。在GNP填充量达到4 phr时,相较于未改性GNP,此时橡胶的拉伸强度从18.2 MPa提升至22.9 MPa,断裂伸长率从737.9%提高923.5%;压缩永久变形率从37.3%降至31.2%;填料网络在橡胶内能够构筑导热通路,且[AMIm]Cl的加入也可以有效降低GNP和橡胶基体间的界面热阻,复合材料垂直方向导热率从0.25 W·m-1·K-1提升至0.44 W·m-1·K-1,水平方向导热率从0.27 W·m-1·K-1提升至0.81 W·m-1·K-1;橡胶中心的压缩疲劳温升从66.2℃降低至52.8℃;100℃×48h热老化后拉伸强度保持率由79.1%提升至86.1%,断裂伸长率保持率由71.8%提升至78.6%。该橡胶制品具有弹性好、导热率高、低生热和压变等优点,不仅可以应用在特种轮胎领域,在集成电路热界面材料也有一定的应用前景。