我国目前以燃煤电站的火力发电作为煤炭消费的主要形式,而燃煤电站的汞污染严重影响了大气环境。虽然现有的湿法脱硫和静电除尘等方式能够有效去除二价汞和颗粒汞,传统的活性炭喷注法和碱液也能够去除一部分单质汞（Hg0）,但是由于Hg0的挥发性和不溶解性,Hg0的去除仍然存在很大的难度,因此本文试图寻找一种新型的催化剂实现对Hg0的吸附和催化氧化,促进Hg0的转化,以提高现有污染物脱除设备对Hg0的脱除能力。本文基于密度泛函理论对Hg0在石墨烯基单原子（钒、镉、猛、钴、钯、铂）催化剂上的吸附特性和催化氧化反应进行了研究。首先结合4种典型石墨烯基底和6种金属元素构建了24种催化剂模型,研究了Hg0在24种石墨烯基单原子催化剂上的吸附构型和吸附能,结果表明稳定吸附后金属原子和Hg0之间的距离与吸附能具有良好的线性关系。电子转移分析表明Hg0是主要的电子受体,石墨烯基底或者金属原子是主要的电子供体,吸附过程中电子向Hg0与金属原子之间聚集。投影态密度分析表明Hg0的s和d轨道对吸附起着作用。电子定域化函数分析确定Hg0吸附的成键类型为非共价键,相互作用力为范德华力,吸附机理为物理吸附。静电势分析表明活性中心对应的正静电势区域越大,吸附能越大。16种过渡金属单原子催化剂的电子温度在1 K附近时,8种贵金属单原子催化剂的电子温度0.4 K附近时,费米软度可以很好地作为Hg0吸附能的一种描述符。其次研究了Hg0在8种单原子钴、钯催化剂上的催化氧化反应机理,计算Hg0在不同催化剂上的催化氧化反应路径,对反应过程中各个状态的结构参数和反应能量进行了分析。Eley-Rideal机制是Hg0在催化剂上催化氧化反应的主导反应机制,反应过程均为第一个Hg进攻吸附态的氧气形成吸附态氧化汞,之后第二个Hg参与结合形成链式氧化汞团簇,最终链式氧化汞团簇脱附。对比8条反应路径的能量,确定不同催化剂在催化氧化反应中的决速步。另外,产物在钯的催化剂上更容易脱附,钯的催化剂在实际应用中可能具有更大的潜力。本文以理论研究的方法为开发高效的石墨烯基单原子催化剂去除Hg0的研究提供了有效的指导。