准弹性中子散射谱(QENS)模型分析比较

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水泥是世界广泛使用的建筑材料,水泥在长期水化过程中,其水化产物的纳米凝胶孔中存在两类水,一类为结合水,通过化学结合的水分子,成为孔隙结构本身的一部分,不能自由移动;另一类为受限水,位于微纳孔中处于受限或强受限状态,能自由移动,结合水比例和受限水动态影响着水泥强度和耐久性等宏观力学性能。因此,研究水泥水化过程的微观结构和受限于微纳孔中的水含量及水动态对理解改善水泥性能很有意义。准弹性中子散射(Quasi-Elastic Neutron Scattering,QENS)实验是一种通过测量中子与样品靶相互作用后中子能量转移E和散射矢量Q来研究受限水动态的新颖方法。通过采用合适的理论模型对准弹性中子散射谱进行非线性最小二乘拟合分析,可获得描述水动态信息的相关物理参数,进而探知样品中受限水动态。准弹性中子散射谱拟合分析模型有多种,不同模型的拟合效果以及获得的表征水动态信息的相关物理参数不尽相同。本文着重对比分析跳跃扩散和转动扩散模型(jump-diffusion and rotation diffusion model,JRM)以及改进的跳跃扩散和转动扩散模型(revised jump-diffusion and rotation diffusion model,rJRM),分别采用这两种模型对源于纯水化硅酸镁(M-S-H)和纯水化硅酸钙(C-S-H)两种样品的QENS谱进行拟合分析,M-S-H和C-S-H样品QENS谱的测量温度分别为210K-280 K和230 K-280 K,中子能量转移为-120–120,中子散射矢量均为0.3-1.9 。两种模型对QENS谱拟合分析获得的描述受限水动态信息的相关物理参数不同,采用rJRM模型较JRM模型获得的物理参数更全面,而且适合于所有中子能量转移和散射矢量测量值。从定性的角度,rJRM模型的QENS谱拟合曲线更贴合原数据点;从定量的角度,rJRM模型拟合的卡方值较JRM模型更符合数理统计规律,并且非线性拟合所需时间也更短。
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