催化粒子电极的制备及降解腐殖酸的研究

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本文研究了以活性炭粉(PAC)为载体,利用浸渍焙烧法制备了负载不同催化元素的催化粒子电极,通过对腐殖酸(HA)的降解效果评价了催化粒子电极的催化性能,利用扫描电镜(SEM)、吸附脱附曲线、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等技术评定了催化粒子电极的材料性能,并研究电化学条件的影响,最后提出催化粒子电极对HA的降解机理,主要结论如下:经过单元素与双元素的筛选,综合比较不同催化粒子电极对HA的降解效果以及处理单位COD所需能耗,最终选择Co元素作为催化剂的催化活性组分。焙烧温度为600℃,焙烧时间为2h,浸渍液浓度为0.10mol/L,此条件下制得的PAC-Co催化粒子电极在电解反应70 min时,COD的去除率为91.5%,能耗为16.2 kW·h/kgCOD;SEM结果表明催化元素均匀负载于PAC表面上,XRD与XPS结果表明催化活性组分主要为亚氧化钴(CoO),孔径分布与吸附脱附曲线结果表明PAC与PAC-Co的吸附行为与孔径分布未发生明显变化。电化学条件研究结果表明,当电流为0.30 A,初始pH值为7,电解质为0.01 mol/L的硫酸钠溶液,水力停留时间8 min,此条件下PAC-Co对进水COD浓度为205±5 mg/L的HA溶液具有较好的处理效果,反应70min时,COD的去除率为95.1%,比表面积、孔径结构及吸附脱附曲线的结果表明PAC-Co在重复使用后仍然能够保持良好的吸附性能与孔结构。紫外可见光谱、三维荧光光谱、红外光谱、气相色谱一质谱与电子顺磁共振结果表明,HA分子中的芳香环状结构遭到破坏,芳香度降低,产物出现饱和的烷烃类物质,并得出PAC-Co催化降解HA主要是通过·OH的氧化作用与·H的还原作用共同完成的,在直接降解与间接降解的协同作用下,PAC-Co对HA具有优越的降解能力。
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