【摘 要】
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铅离子(II)是一种不可降解的有毒重金属,排放到环境中会在人体内积累,对人体造成伤害,因此,急需一种吸附剂对水环境中的铅离子(II)进行有效处理。氧化石墨烯(GO)具有较大的比表面积和含有多种含氧官能团,通过有效的改性,可实现对铅离子(II)的高效吸附,而且由GO构成的膜材料在重金属离子分离中效果显著。本论文利用后嫁接法制备了功能化氧化石墨烯材料,然后采用真空抽滤的方法制备了GO/PVDF复合膜。
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铅离子(II)是一种不可降解的有毒重金属,排放到环境中会在人体内积累,对人体造成伤害,因此,急需一种吸附剂对水环境中的铅离子(II)进行有效处理。氧化石墨烯(GO)具有较大的比表面积和含有多种含氧官能团,通过有效的改性,可实现对铅离子(II)的高效吸附,而且由GO构成的膜材料在重金属离子分离中效果显著。本论文利用后嫁接法制备了功能化氧化石墨烯材料,然后采用真空抽滤的方法制备了GO/PVDF复合膜。首先,采用逐步改性法将二乙烯三氨基丙基三甲氧基硅烷(NQ-62)嫁接到GO表面,制备了氨基功能化氧化石墨烯(N-GO)以及相应的氨基功能化氧化石墨烯膜,并以此为基础,通过席夫碱反应将2-乙酰噻吩接枝GO表面,制备出噻吩功能化氧化石墨烯(A-GO)和A-GO/PVDF膜,在逐步改性法的基础上采用一步合成法制备了噻吩功能化氧化石墨烯(F-GO)。该方法是先将2-乙酰噻吩与NQ-62反应,制备出席夫碱中间体,再将席夫碱中间体引入到GO表面,得到F-GO和F-GO/PVDF复合膜。通过TEM,SEM,EDX,FT-IR,TGA,Raman,XRD等表征手段对不同吸附剂材料进行了表征。研究了p H值,吸附时间,吸附温度和初始浓度下的吸附性能,确定了最佳吸附条件。分析了吸附热力学,动力学和吸附等温线,并建立了相应的数学模型。通过吸附行为和表征手段相结合的方法,确定了不同功能化氧化石墨烯对铅离子(II)的吸附机理。SEM、TEM、Raman和XRD表明,改性后功能化GO层间距增大,片层发生剥离,FT-IR和XPS表明噻吩基团成功接枝到GO表面。吸附性能测试表明,N-GO、A-GO和F-GO对铅离子(II)的最大吸附容量分别达到347.2mg/g、408.2 mg/g和787.4mg/g。吸附动力学结果表明,N-GO、A-GO和F-GO对铅离子(II)的吸附遵循拟二级动力学模型,主要是化学吸附和膜扩散。Langmuir模型可以很好地描述吸附等温过程,即单分子层吸附。吸附过程是自发的,吸热和熵增加。此外,在铜离子(II)、锌离子(II)和镍离子(II)共存体系中,吸附剂对铅离子(II)的吸附具有良好的选择性。考察了N-GO/PVDF、A-GO/PVDF和F-GO/PVDF膜对溶液中铅离子(II)的分离性能,系统研究了功能化氧化石墨烯在PVDF上的负载量、操作温度、初始p H和初始铅离子(II)浓度对分离铅离子(II)的影响。结果表明,N-GO/PVDF、A-GO/PVDF和F-GO/PVDF膜在60°C下对铅离子(II)的去除率分别为85%、94.1%和97.2%。研究结果表明,F-GO吸附容量大,重复使用性和选择性好,其相应的F-GO/PVDF膜分离性能高,在吸附铅离子(II)方面具有潜在的应用价值。
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