【摘 要】
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锂离子电池是日常生活中常见的储能与转化装置,它由于能量转化效率高、使用寿命长、对环境绿色友好等优点而被广泛应用在3C产业(电脑、通讯和消费性电子产品)。但是,锂离子电池仍然面临着能量密度低、充电耗时、安全性能差等一系列问题。而正极材料是限制锂离子电池性能提升尤其是能量密度的重要瓶颈之一,本论文针对理论容量可达270 mA h·g-1的(高镍)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)正
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锂离子电池是日常生活中常见的储能与转化装置,它由于能量转化效率高、使用寿命长、对环境绿色友好等优点而被广泛应用在3C产业(电脑、通讯和消费性电子产品)。但是,锂离子电池仍然面临着能量密度低、充电耗时、安全性能差等一系列问题。而正极材料是限制锂离子电池性能提升尤其是能量密度的重要瓶颈之一,本论文针对理论容量可达270 mA h·g-1的(高镍)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)正极材料进行了系统的探究:(1)材料的制备技术:对材料前驱体的制备方式(氢氧化物以及柠檬酸共沉淀法)进行了比较研究,并对材料的煅烧温度进行了探究。最终在900℃的煅烧温度下,以共沉淀法制备的氢氧化物为前驱体制备出了层状结构完备,有序度良好的NCM811材料。电化学性能测试结果表明,制备的NCM811材料有较高的首效,在95次循环后,在0.1C倍率下的比容量为156.3 mAhg-1,保持率为66%,材料的比容量衰减较快;倍率性能测试中,随着倍率的提升,比容量保持率逐渐降低,在1C的比容量保持率为75.9%,倍率性能良好。(2)结构演化表征:原位XRD和非原位STEM、EELS测试结果表明,在充放电过程中,材料结构从最初的03相经过晶胞参数c轴拉长,a、b轴压缩以及层间滑移等变化,形成了 01-03混合相的结构,并从第一性原理计算上得到了合理的验证。EELS测试结果观测到了在原子尺度过渡金属离子在电化学反应过程中由于电荷补偿导致的化合价升高的过程:其中Ni、Co离子失电子是电化学反应的结果,Mn和O的失电子则是由于部分过渡金属离子的溶解与电池中的副反应导致。(3)表面改性:采用球磨-低温热处理的方法对NCM811材料进行了PIL碳化物和Ketjen black包覆改性。XRD、SEM等结构表征表明成功合成了表面包覆有碳材料的复合材料,热重测试(TG)结果表明包覆量小于5%。对材料进行的电化学测试表明,复合后的材料性能有显著提高:电极循环95周后,NCM811@PIL C材料的容量保持率为82%;NCM81 1@Ketjen black材料为87%;性能优于未包覆的材料。倍率性能测试中,原始样品、NCM811@PIL C以及NCM811@Ketjen black在1C倍率下的放电比容量保持率分别为75.9%、85.9%、84.9%。虽然数值上NCM811@PIL C材料比NCM811@Ketjen black材料多出1%,但是比容量二者则分别是在180 mAh g-1和190 mAhg-1左右。综合来说,Ketjen black对NCM811材料的电化学性能的提高更加显著。
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