磁性MOF的设计制备及其在水污染物分离分析中的应用研究

来源 :东北林业大学 | 被引量 : 5次 | 上传用户:aaaldj
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近几十年来,人口增长与经济快速发展造成了恶劣的环境影响,其中水污染问题尤为严重。大量的农业、工业和生活废水排放到环境中,对生物和人体的健康构成了一定的威胁。另外,水污染物分布较广,成分复杂,不易去除降解,最终对生态平衡造成破坏。因此,如何建立快速、有效的方法来分离分析水污染物是我们亟待解决的重要问题。金属-有机骨架(Metal-Organic Framework,MOF)具有种类多,孔隙率和比表面积大,孔径可调等优点。磁性MOF材料结合了MOF的多孔性和磁性纳米粒子的磁响应性。这种复合材料作为吸附剂不仅可以从液相中快速分离,还具有较好的稳定性,较强的吸附性能等。本课题旨在初步探究磁性MOF在水污染物分离分析中的应用潜力。主要研究内容概括如下:首先制备MOF材料MIL-100(Fe),并采用混合法合成磁性MOF材料Fe3O4/MIL-100(Fe)。通过吸附实验方法研究了罗丹明B在Fe3O4/MIL-100(Fe)中的吸附行为,并测定了相应的动力学数据。考察了Fe3O4/MIL-100(Fe)材料对罗丹明B吸附的影响因素,并对吸附机理进行讨论。与传统的吸附剂相比,由于Fe3O4/MIL-100(Fe)具有优越的磁响应性能,使得吸附剂能够快速的从液相中分离,从而缩短了反应时间,并且该材料具有良好的可再生特性和吸附性能,使得Fe3O4/MIL-100(Fe)成为一种性能优越的吸附材料。以硅烷偶联剂KH550对共沉淀法合成的Fe3O4进行表面改性,得到氨基修饰的Fe3O4,再采用嵌入法合成磁性NH2-MIL-101(Al)。对复合材料进行表征,并将其作为吸附剂用来吸附水中的阴阳离子染料,考察了离子强度和pH值等因素对吸附效果的影响,采用Langmuir方程对吸附等温线进行拟合,并计算得到了相应的热力学参数。其中,磁性NH2-MIL-101(Al)对于阳离子染料孔雀石绿的吸附量可以达到274.4 mg·g-1,对于阴离子染料靛蓝磺酸钠的吸附量为135 mg·g-1。通过阴阳离子染料的对比,深入讨论了吸附机理。可重复使用、易于回收以及吸附量较高等特点使得磁性NH2-MIL-101(Al)可以作为一种新型的吸附材料用于废水中染料的去除。采用层层自组装的方法制备出核壳结构的Fe3O4@ZIF-8复合材料。从透射电镜图片中可以清楚的看到磁性Fe3O4都被均匀的包在规则的ZIF-8里面,且壳层的厚度随着包裹的层数增加而变厚。实验对各种影响萃取效果的参数,例如Fe3O4@ZIF-8的用量,萃取时间,淋洗剂和洗脱剂的选择等进行了优化。并采用超高效液相色谱-质谱联用的方式分离和测定四环素类物质,四环素、土霉素和金霉素的线性范围在0.550 ng·L-1之间,检出限分别为0.125 ng·L-1,0.143 ng·L-1和0.122 ng·L-1,日间和日内分析相对标准偏差分别为2.8%8.3%和3.3%8.5%。
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