甲烷液相催化氧化制甲醇的工艺研究

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本文论述了甲烷液相选择性部分催化氧化制甲醇的国内外研究现状,文献表明:影响该工艺的关键因素是催化剂,前期制备的催化剂大多存在反应转化率低、催化剂污染、成本较高、稳定性较差的问题。以碘为催化剂虽可克服了以上缺点,且反应具有较高的转化率和收率。但直至目前,对以碘为催化剂的工艺中各因素对反应的影响的研究尚不充分,且其工艺路线也不完整。因此,本文以碘为催化剂,首先考察了以发烟硫酸为溶剂时,反应压力、发烟硫酸浓度、温度和搅拌速率对反应的影响。实验结果表明:甲烷的转化率随反应压力、温度的增加而增加,但选择性却与之相反;甲烷转化率随发烟硫酸浓度的增大先增大后减小,选择性则随之逐渐减小;随着搅拌速率的增大,甲烷转化率随之增大,但当搅拌速率增至某一值时,转化率保持不变。最后,在氧化催化反应机理的讨论中,根据实验现象的分析及文献报道,推测了该反应的反应机理,提出该反应是一个亲电取代反应,在反应过程中有中间产物碘甲烷生成。
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