层状前体法制备烯烃环氧化高分散催化剂

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鉴于烯烃环氧化的环氧化反应的理论和实践意义,合成新型的烯烃环氧化催化剂已成为当务之急。本论文利用水滑石独特的层板结构,将V、Mo或W离子等活性组分(钒同多酸离子、钼同多酸离子和磷钨杂多酸离子)引入其层间,得到结构和组成均匀的类水滑石化合物,经高温焙烧后,前体的层状结构坍塌,活性组分可以充分暴露在产物的表面从而极大的增加了活性组分的分散度,最终形成结构稳定和组成均匀的含活性组分的多元复合金属氧化物,以此作为新型环氧化催化剂。 比较了插层前体中不同的合成方法,不同的M2+,不同M2+/M3+值对合成的催化活性层状前体晶型的影响。结果表明以离子交换法能制得晶型良好的催化活性层状前体;且锌铝和镁铝水滑石插层前体都能合成理想的催化层状前体;还发现插层前体间较高的电荷密度有利于形成层状结构明显的催化活性前体。 以H2O2体系环己烯环氧化反应为探针反应,对合成的系列环氧化催化剂进行催化性能研究,由此筛选出性能优异的催化剂,并对其结构和组成进行研究分析。发现各系列的催化剂对环己烯环氧化均具有良好的催化活性,这是由于此类高分散催化材料中过渡金属元素钒、钼和钨通过强的M-O-M’间相互作用导致均匀分布的功能性基团的作用增强,有利于催化反应的进行。
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