催化剂对化学工业等的发展有重要作用,关系到人们生活的方方面面,是材料领域研究的热点之一。2011年,张涛课题组制得的Pt单原子催化剂Pt₁/FeO_x将催化研究带到了单原子领域,实现了吸附的最理想状态即原子单一、均匀、独立的分布在基底表面,能更高效的发挥催化活性。而设计制备高效催化剂,需要综合考虑多方面因素,其中基底的选择尤为重要。2009年,类石墨相氮化碳（g-C₃N₄）被发现,因其化学稳定性和特殊的空隙结构有可能是较好的基底材料。二维g-C₃N₄晶体由sp²杂化的C、N元素形成的三嗪环（C₃N₄）或者庚嗪环（C₆N₇）构成,并通过N原子将环与环连接在一起,构成无限大的平面。基于以上因素,本文主要以二维triazine结构类石墨相氮化碳（gt-C₃N₄）晶体为研究对象,在密度泛函理论的基础上,运用第一性原理计算方法分析研究了第四周期过渡元素在二维（gt-C₃N₄）晶体表面的几何结构、电子特性、吸附、扩散情况及单原子催化剂Ti/gt-C₃N₄进行CO催化氧化的情况,全文结构如下:第一章,简要介绍了当前催化研究的重要性及近几年的发展情况。同时介绍了单原子催化的优缺点、单原子催化剂高效的催化性能、载体之间的关系及类石墨相氮化碳的结构特性和其作为基底的可行性。第二章,主要是对本文模拟计算用到的第一性原理方法、密度泛函理论及计算过程中使用到的软件及软件包的简介。第三章,以二维gt-C₃N₄晶体结构为研究对象,采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了第四周期过渡金属原子在二维gt-C₃N₄晶体表面的几何结构、电子结构、吸附与扩散情况。总结发现,第四周期过渡金属原子在二维gt-C₃N₄晶体表面吸附,除Zn（锌）、Ni（镍）、Cu（铜）外,其他金属原子的吸附能与对应的形成能相比均是相对较大的,能够相对稳定的吸附;而在吸附相对稳定的金属原子中,只有Ti（钛）、Fe（铁）、Co（钴）原子吸附后的扩散势垒相对较大,是不容易扩散,其他吸附的原子扩散势垒较小,容易扩散。第四章,以二维gt-C₃N₄晶体的褶皱结构为基底材料,研究了单原子催化剂Ti/gt-C₃N₄进行CO催化氧化的效果。结果发现,基底材料优先吸附O₂,之后与气态的CO反应势垒约为2.68eV,与CO共吸附时很难找到相对稳定的过渡态,但其形成的中间态的反应势垒约为0.17eV,可以知道以共吸附反应的形式放出第一个CO₂;之后剩余在基底材料上的O原子继续与CO反应,与气态的CO反应和共吸附CO反应的势垒分别约为0.36eV和0.94eV,但初态的能量比共吸附的高约0.45eV,因此最终会以O原子与气态CO分子反应的形式进行。第五章,总结全文。