质子交换膜燃料电池碳载Pt-稀土金属催化剂制备及性能研究

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截止到目前,质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cells,PEMFCs)的高成本仍然是阻碍其大规模商业化应用的最重要原因,因此,开发合适的催化剂来替代传统的金属Pt基催化剂对于PEMFCs的商业化应用具有重要的意义。在PEMFCs中,由于其阴极的氧还原反应的动力学过程要远远慢于阳极的氢氧化反应的动力学过程,因此开发高性能的氧还原催化剂是PEMFCs商业化进程中的重中之重。本文采用传统湿化学还原法制备Pt-Y/C纳米颗粒催化剂,尽可能制备出合金,并通过对制备流程工艺的优化,来改善其各种理化性质,进而提升催化剂的整体性能。首先对Pt-Y/C催化剂的制备工艺流程以及反应条件参数进行探索。通过改变实验中反应温度、反应时间、辅助还原剂硼氢化钠添加量、反应pH、Y金属添加量对Pt-Y/C催化剂的成核速率,表面组成,颗粒晶型有直接影响,通过改变上述条件,确定基本的最佳反应条件如下:反应时间为3 h,反应温度为130 oC,Y金属前驱体溶液添加量为5 ml,制备所得的Pt-Y/C催化剂的电化学活性面积为52.815 m2gPt-1,质量比活性为108 mA mgPt-1。然后对自制Pt-Y/C催化剂的耐久性进行研究,在分别经过3000、6000圈(ADT)加速老化实验之后,Pt-Y/C催化剂电化学活性面积分别下降了约36.38%和45.33%。耐久性稍好于商业Pt/C(JM)催化剂。最后采用喷涂法制作以自制Pt-Y/C催化剂作为阴极和阳极催化剂的MEA,考察不同的操作运行条件对MEA性能的影响,确定了实验测试的最佳测试温度为80℃;阴极RH=50%,阳极RH=50%;进气压力为双侧1.2 bar;氢空计量比为1.7:4。将最佳测试条件下的MEA性能数据与商业Pt/C(JM)催化剂制备的MEA性能数据进行对比,并进行换算单位Pt载量功率密度后的对比,结果发现Pt-Y/C和Pt/C(JM)的最大比面积质量功率分别为75.81和54.84mW gPt-1 cm-2,该结果表明,Pt-Y/C催化剂在MEA中不仅表现出了更好的催化活性,而且大幅提升了Pt的利用率。
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