【摘 要】
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有机-无机杂化钙钛矿电池由于其优良的光伏性能、简单的加工工艺和低成本而受到人们广泛的关注。钙钛矿电池器件的能量转换效率已经超过了25%。但是钙钛矿电池器件仍然有很多的问题需要解决,通过热退火工艺制备的多晶钙钛矿薄膜有高密度缺陷存在于其内部、表面和晶界处,而杂化钙钛矿电池器件的效率提升的关键在于改善结晶质量和减少吸光层的缺陷。钙钛矿电池器件的大面积制备工艺也需要得到改善。因此本论文主要通过组分调控和
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有机-无机杂化钙钛矿电池由于其优良的光伏性能、简单的加工工艺和低成本而受到人们广泛的关注。钙钛矿电池器件的能量转换效率已经超过了25%。但是钙钛矿电池器件仍然有很多的问题需要解决,通过热退火工艺制备的多晶钙钛矿薄膜有高密度缺陷存在于其内部、表面和晶界处,而杂化钙钛矿电池器件的效率提升的关键在于改善结晶质量和减少吸光层的缺陷。钙钛矿电池器件的大面积制备工艺也需要得到改善。因此本论文主要通过组分调控和界面钝化两个方面来提高钙钛矿电池器件的效率和稳定性,对钙钛矿薄膜的结晶质量和表面形貌,钙钛矿活性层内部缺陷与载流子传输和钙钛矿电池器件的载流子传输动力学方面进行了系统的研究。同时在大气条件下对大面积钙钛矿电池的制备方法刮涂工艺有一定的探索,为大面积钙钛矿电池的商业化应用提供一定参考。首先我们通过组分调控来改善钙钛矿电池器件的效率。通过在纯碘体系的三阳离子钙钛矿前驱体溶液加入的MAPb BrCl2组分来引入多卤素离子,系统的研究了不同含量的MAPb BrCl2对器件效率的影响。研究发现适量的MAPb BrCl2组分,有效改善了钙钛矿的结晶质量,在电池器件在效率上有明显提升。同时能够使钙钛矿晶粒变大,减少晶界相关缺陷,抑制钙钛矿结晶相分解,同时能够降低钙钛矿薄膜表面粗糙度;适量MAPb BrCl2组分引入也能够对钙钛矿薄膜晶体内部有一定的钝化作用,能够有效地提高载流子的传输和提取,减少器件内部电荷的积累,使缺陷的复合重组以减少内部缺陷,最终制备出效率突破20%的电池器件。我们使用了甲基三苯溴化鏻([CH3PPh3]+Br-)来钝化钙钛矿活性层表面缺陷和晶界缺陷,系统地研究了甲基三苯溴化鏻在杂化钙钛矿电池中的影响。经过研究发现,甲基三苯溴化鏻在不引起钙钛矿薄膜结晶分解和抑制吸收前提下可以有效降低薄膜表面粗糙度,适量甲基三苯溴化鏻能对钙钛矿表面缺陷有很好的钝化作用,使薄膜的缺陷态密度降低,抑制载流子在界面处的复合,提高器件的能量转换效率,最终制备出效率为21.4%的钙钛矿电池器件。与此同时有效提高电池器件的稳定性,在最大功率点模拟光照条件下在600秒时间内能够维持在96%以上的稳定输出。最后研究了钙钛矿电池的刮涂工艺,对大气条件下刮涂钙钛矿电池工艺有具体探索并成功制备出电池器件。确定电子传输层刮涂速度工艺为5 m/s,基板温度在40℃的钙钛矿电池器件表现性能最优。在此基础上,研究了钙钛矿活性层的刮涂工艺,在空气手套箱内使用两步刮涂沉积法制备出钙钛矿薄膜。在基板温度在20-40℃的条件下易形成表面无明显孔洞的薄膜,但实验的重复率相对仍然较低,这两者说明大气条件下的两步法刮涂制备工艺仍然有很大的提升空间,我们在大气条件刮涂钙钛矿电池工艺上面的探索希望能为钙钛矿电池的商业化提供一定参考价值。本论文的重点是通过组分调控和界面钝化来提高钙钛矿电池的效率和稳定性,对空气条件下大面积刮涂钙钛矿电池有一定的工艺探索,对有机-无机杂化钙钛矿电池产业化有一定推进作用。
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