MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂脱硝脱汞的实验研究

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我国是世界上最大的煤炭生产国和消费国。煤燃烧排放的SO2、NOx及汞等严重污染了我国大气环境,制约了我国经济和社会的可持续发展。燃煤烟气中NOx和汞的排放及控制近年来受到了极大的关注。燃煤电厂逐步配备了脱硫(FGD)及脱硝(SCR)等系统,利用现有脱硫、脱硝装置实现汞的联合脱除是当前汞污染控制最经济实用的途径。本论文采用溶胶-凝胶法制备了MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂,以期得到既拥有较高SCR活性,又能在无HCl条件下实现汞的高效氧化及脱除的催化剂。本文在固定反应床上考察了MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂的脱硝性能及抗硫性能,催化剂在80300℃的整个温度范围内,NO脱除率均超过85%,是一种优良的低温SCR催化剂,同时Ce的加入有效地提高了催化剂抗SO2毒化性能。在无HCl条件下考察了催化剂氧化及脱除汞的性能,发现在模拟烟气条件下250℃时氧化脱汞效率达到了90%以上,且在含4.5%O2氛围下,反应前12h催化剂活性比较稳定,脱汞效率一直保持在85%以上。催化剂氧化脱汞反应10h及24h后,分别发现尾气中含有15%和28%的Hg2+,说明单质汞氧化现象的存在。同时发现O2和NO对汞氧化脱除起到促进作用,NH3和SO2起到明显的抑制作用。结合BET、XRD、XPS等表征手段分析和探讨了催化剂催化反应可能的机理。汞的氧化脱除是通过Mars-Maessen途径实现的。对MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂XPS分析,发现催化剂中Mn以MnO2和Mn2O3形式共存,其中MnO2含量较大。催化剂表面Ce3+的含量较少,而Ce4+的含量较多。NH3的抑制作用主要是由于NH3与Hg0竞争吸附导致的。
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