煤制天然气镍基高温甲烷化催化剂的研究

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天然气是一种清洁的化石能源,其地位随着能源和环境问题的日益恶化不断地上升。我国天然气非常稀少,逐渐依赖进口才能满足经济发展和人民生活的需要,但煤炭资源相当丰富。煤制天然气立足于我国的基本能源现状,对改善能源结构和节能减排有着非常重要的意义。煤制天然气的主要难题在于高温甲烷化催化剂的研究,因此,研发具有工业应用价值的高温甲烷化催化剂对煤制天然气的发展有着非常重要的意义。  本文主要对高温甲烷化催化剂的制备、性能评价及表征进行了探究。本论文选取镍(Ni)作为活性组分,复合载体γ-Al2O3-MgO和单一载体γ-Al2O3分别做催化剂载体,采用悬浮沉淀、浸渍和共沉淀三种方法,经混合、粉碎、成型和焙烧等过程制备高温甲烷化催化剂。利用微型固定床反应器和气相色谱对所制备的催化剂进行性能评价实验,考察了复合载体γ-Al2O3-MgO和单一载体γ-Al2O3、制备方法、活性组分Ni加入量、载体悬浮量以及还原温度和还原时间等因素对催化剂性能的影响。  经过一系列实验,得出制备高温甲烷化催化剂的相关最佳条件是:浸渍法和悬浮沉淀法制备催化剂时,活性组分Ni较好的添加量分别是30%和25%,较好的载体是复合载体γ-Al2O3-MgO,较好的载体悬浮量是25%,活性组分氧化物(氧化镍)较好的还原温度为450℃,较好的还原时间为4h。该催化剂在300~700℃范围内具有良好的CO转化率和 CH4选择性,CO转化率最高可达99.93%,最低40.9%;CH4选择性最高可达96.61%,最低36.84%。  此外,对所制备的催化剂进行了XRD、BET比表面积和热重分析,通过了解催化剂的微观特征进一步改善催化剂的制备工艺。
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