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石墨烯具有独特的二维(2-D)纳米结构，可作为其他碳质材料（金刚石、石墨、碳纳米管等）的基本组成单元。石墨烯的特殊结构赋予了其高强度，优异的导电、导热性能以及高比表面积，有广阔的潜在应用前景，因而受到了广泛的关注。目前，石墨烯/聚合物复合材料是石墨烯领域的研究热点之一，然而石墨烯具有高各向异性比，高表面能，容易发生团聚，在聚合物基体中难以均匀分散，而且石墨烯表面活性低，与基体的界面结合力弱，因此提高石墨烯在聚合物中的分散性是石墨烯/聚合物复合材料制备的关键因素。此外，制备具有特殊结构的石墨烯/无机物复合材料，使材料具有较高电容、高倍率性能、循环性能以及较高的功率密度和能量密度，在如今对能源综合利用、环境保护显得尤为重要。本论文主要从石墨烯衍生物的宏观新型结构设计及组装性能调控、与聚合物材料的复合以及其与无机金属氧化物和氢氧化物的自组装等方面制备石墨烯复合材料，并对其力学性能、吸波性能以及电化学性能进行深入分析研究。具体研究内容主要有:
通过溶液共混法制备氧化石墨烯(G-O)/氢化羧基丁腈橡胶(HXNBR)复合材料。以由天然石墨作为原材料，通过改良的Hummers方法将其氧化制备氧化石墨(GO)，在N，N-二甲基甲酰胺(DMF)中超声分散后，单层G-O厚度是0.9nm，宽度和长度分别约为2.5μm和3μm;G-O的DMF分散液可以和HXNBR的四氢呋喃(THF)溶液进行均匀混合。当加入0.44vol％G-O片层时，HXNBR的拉伸强度和200％定伸模量分别提高超过50％和100％。力学性能的提高可能主要是源自于G-O片层中的含氧官能团和HXNBR中的羧基的氢键相互作用而有较强的界面相互作用。此外，在加入1.3vol％的G-O片层时，HXNBR的玻璃化转变温度升高。这一结果同样表明G-O片层的均匀分散以及和基体间较强的界面相互作用使其对HXNBR具有有效的补强作用。
通过简单的水溶液共混的方法制备化学还原石墨烯(CR-G)/聚氧化乙烯(PEO)复合材料。通过改良的Hummers方法制备了GO，并将其超声分散于水中得到G-O，所得的G-O和PEO进行共混后用抗坏血酸(L-AA)对G-O进行原位还原，还原后得到的单片CR-G片层厚度为约1nm，长度和宽度均约为1.5μm，表明得到的还原石墨烯片层依然具有高的比表面积(约1500)。由于G-O和PEO之间的氢键相互作用，G-O可以以分子级分散于PEO中，在之后的还原过程，PEO分子链可以起到阻隔剂的作用防止CR-G的重新堆叠。导电CR-G在PEO基体中均匀的分散，得到CR-G/PEO复合材料具有高介电常数。CR-G/PEO复合材料(2.6vol％)具有高的微波吸收性能，最低反射率是-38.8dB。CR-G片层在聚合物基体中可以形成大量的导电路径可以对微波能进行耗散成热能，耗散作用还与大的CR-G/PEO界面引起的界面散射有关。
通过水热法制备G-O/SnO2水凝胶。所得水凝胶在经过冷冻干燥和热还原后得到了热还原石墨烯(TR-G)/SnO2气凝胶，这种材料可以作为独立电极应用于锂离子电池(LIBs)领域，不需要额外加入粘合剂和集流体，因此材料极轻且导电性高，是理想的电极材料。在扫描电流密度为100mAg-1时，此电极具有高的可逆电容值达550mAhg-1，在充放电过程循环10圈以后，库伦效率保持在98％以上，具有非常好的可逆性，该电极在充放电循环100圈以后，电容值仍保持在490mAhg-1以上。此外，材料还具备高的倍率性能，当扫描电流密度升高到800mAg-1时，可逆电容仍然保持在141mAhg-1。材料高的性能主要是源自于TR-G的特殊的3-D导电结构和SnO2在其表面的均匀生长，使得离子和电子在电解质和电极之间有快速的传输，同时TR-G的3-D结构为充放电过程Li+的插入和脱出提供缓冲空间，保证电极的完整性不会粉化。
制备了可以用于非对称电化学电容器(EC）的电极两种新型复合材料。正极由泡沫石墨(GF)以及长在上面的Co(OH)2组成，这种电极是独立电极，不需要额外加入粘合剂和集流体。因此这种材料非常轻并且具有高导电性，是理想的电极材料。Co(OH)2是在水相中长在GF表面的，用三电极法测得这种电极的比电容是966F/g(扫描速率为5mVs-1)，高的比电容主要是因为GF的高的电导率和特殊的3-D结构，这种3-D结构可以促进电解液与Co(OH)2接触。负极材料使用的是活化的微波剥离的氧化石墨(a-MEGO)，这种材料具有多孔结构，利于电子和离子的传输。经过优化计算，组装了以GF/Co(OH)2为正极、a-MEGO为负极的非对称电化学电容器，这种电容器在KOH中进行了两电极测试，此电化学电容器的操作电位可以达到1.5V，具有高的比电容值229F/g、高的功率密度7.5kWkg-1和能量密度17.4Whkg-1。这种非对称电化学电容器在循环1000圈后，电容值保持71％。