【摘 要】
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锂硫电池虽然具有高的能量密度,但目前面临着诸多挑战,比如多硫化物的穿梭效应、硫及其锂化产物导电性差和嵌脱锂导致体积膨胀等问题。针对上述问题,本论文设计了石墨烯基分级多孔结构负载硫,利用石墨烯构建导电骨架、综合采用极性的二氧化硅、g-C_3N_4和掺杂氮原子抑制可溶性多硫化物穿梭。采用液相混合和喷雾干燥的方法,制备了多种石墨烯基分级多孔结构负载硫,研究了其微观结构和成分,并评价了其电化学储锂性能,得
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锂硫电池虽然具有高的能量密度,但目前面临着诸多挑战,比如多硫化物的穿梭效应、硫及其锂化产物导电性差和嵌脱锂导致体积膨胀等问题。针对上述问题,本论文设计了石墨烯基分级多孔结构负载硫,利用石墨烯构建导电骨架、综合采用极性的二氧化硅、g-C3N4和掺杂氮原子抑制可溶性多硫化物穿梭。采用液相混合和喷雾干燥的方法,制备了多种石墨烯基分级多孔结构负载硫,研究了其微观结构和成分,并评价了其电化学储锂性能,得到如下结论:(1)在分级多孔的g-C3N4/r-GO载体材料中,较小的孔容会使得部分硫附着在材料的表面,导致电极材料的循环稳定性降低;当孔容较大时,会使得材料中大孔的数量增多,多硫化物的穿梭效应严重。微/介/大孔的量匹配合适的g-C3N4/r-GO/S电极材料具有最佳的电化学储锂性能。(2)2 C电流密度下,g-C3N4/r-GO/S电极材料的首次充电比容量达837.7 mAh g–1,循环100次之后为589.6 mAh g–1,表现出良好的长循环性能。3.5 C(5.86 A g–1)下,可逆容量仍保持528.8 mAh g-1,是0.2 C电流密度下的55%,倍率性能优良。(3)采用喷雾干燥法制备的氮掺杂石墨烯/SiO2载体材料中(N-Fr-GO/SiO2),SiO2颗粒可以有效的防止石墨烯片层团聚,并产生丰富的孔结构。(4)0.2 C电流密度下,氮掺杂的N-Fr-GO/SiO2/S第一圈的充放电比容量为1144/1161.5 mAh g–1,高于未氮掺杂的对比材料。1 C电流密度下,其首次充电容量为672.5 mAh g–1,循环100次后,比容量为549 mAh g–1,容量保持率达81.6%。
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