介孔AO2(A=Ti,Si)纳米复合材料的可控制备与催化性能研究

来源 :北京科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lhnyzz520
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
介孔材料具有规则有序的孔道结构、孔径大小可调、表面可修饰等特点,使其在吸附、分离、催化、能源存储等领域有着广阔的应用前景。特别是随着化工工业的发展,催化领域对介孔材料的需要越来越大。但是,由于大多数介孔材料骨架中晶格缺陷少、离子交换能力弱、酸含量及酸强度低等问题,其本身并不具备催化氧化反应的能力。因此,有目的地设计与组装不同活性中心(如金属、金属氧化物、有机小分子等)进入介孔材料孔道内,实现多种功能集成并衍生新功能的设想,是当今介孔复合材料领域的研究热点和难点。本论文以介孔AO2 (A=Ti,Si)复合材料为研究对象,发展了以功能定制为导向的新型介孔复合材料的设计、形成机制和功能组装的研究方法,探索了介孔AO2 (A=Ti,Si)复合材料对烯烃催化环氧化和光降解有机染料的影响。具体研究内容包括以下四个部分:1、采用一种新的温差效应诱导自组装法合成Ag/SBA-15纳米结构材料。以一种可控的方式诱导前驱体AgNO3自组装进入介孔孔道内,并通过调节AgNO3/SBA-15的质量比,实现Ag/SBA-15纳米结构材料的纳米粒子形貌调控。Ag纳米材料的高效催化性能,结合SBA-15的孔道结构、高比表面积和热稳定性等优点,Ag/SBA-15纳米结构材料实现了对烯烃的快速、高效的催化环氧化,同时揭示不同维度Ag/SBA-15纳米结构材料的催化性能差异。2、深入研究温差效应诱导自组装法,通过控制前驱体颗粒的熔融状态,获得表面部分熔融的前驱体颗粒,使其更容易被吸附进入孔道内,最终获得纳米颗粒在孔道内分散均匀的Ag-CuO/SBA-15复合材料。Ag-CuO双活性中心形成了协同作用,结合介孔材料的特殊孔道结构,大大提高复合材料对二苯乙烯环的催化氧化活性。探索该复合材料对二苯乙烯催化环氧化的反应过程,发现溶剂二甲苯首先在Ag纳米颗粒表面被氧化成乙酰酮,然后转移到CuO表面被氧化成过氧化物中间体,过氧化物中间体攻击邻近的二苯乙烯的C=C双键,最终实现二苯乙烯的环氧化。3、采用合成后修饰与超声浸渍法相结合的方式,在表面经过-NH2修饰的SBA-15基材内引入CuO-NiO双活性中心。由于-NH2对Cu2+的配位能力强于Ni2+,可以实现对活性中心负载量的调控,最终获得以CuO为主NiO微量掺杂的CuO-NiO/SBA-15复合材料。微量NiO的添加,有效提高了CuO在孔道内的分散性,同时改变了CuO的化学环境,大大提高了CuO-NiO/SBA-15对烯烃的催化环氧化性能。特别是CuO-0.34 NiO/SBA-15复合材料催化苯乙烯环氧化转化率达到100%,环氧苯乙烷的选择性达到92.3%,且该复合材料可以回收循环再利用。4、采用冷冻干燥与溶剂挥发诱导自组装相结合的方法(L-EISA),在水溶液体系中成功合成多形貌TiO2多级结构。通过调控陈化温度、P123/TiCl4质量比等因素,实现对TiO2多级结构形貌的调控。冷冻干燥有效地避免溶剂挥发过程中TiO2晶粒生长带来的骨架结构收缩和孔道坍塌等问题,完整保留了多形貌TiO2多级结构的骨架结构。获得的多形貌TiO2多级结构为一种混晶结构,结合其高比表面积和较大的孔径分布等特性,其在太阳光照射下可以快速高效降解有机染料罗丹明B。
其他文献
ue*M#’#dkB4##8#”专利申请号:00109“7公开号:1278062申请日:00.06.23公开日:00.12.27申请人地址:(100084川C京市海淀区清华园申请人:清华大学发明人:隋森芳文摘:本发明属于生物技
水果型甘蔗分为果蔗和糖果兼用蔗两类.在果蔗育种方面,已搜集了数十个品种,并查明其农艺、产量和商品性状;探明了果蔗组培的培养基和激素对腋芽快繁的影响及果蔗组培苗假植技
目的探讨门诊手足口病的流行病学特征及护理干预措施。方法对我院门诊2009年~2010年临床诊断的894例手足口病病例进行流行病学分析,针对性地采取相关护理干预措施。结果发病
地质图纸资料是煤矿企业重要的内部资料,若出现失密、泄密事件,会对企业造成严重的经济损失。文章介绍了福建煤电公司地质图纸资料管理的现状,指出地质图纸资料管理中存在的
民国时期上海报刊中刊载了大量有关女性服饰的信息,这不仅清晰勾勒了一条近现代中国女性服饰发展的历史路径,也明确展现了上海都市文化强势崛起的必然与迅猛。作为一种都市文化
ue*M#’#dkB4##8#”专利申请号:00109“7公开号:1278062申请日:00.06.23公开日:00.12.27申请人地址:(100084川C京市海淀区清华园申请人:清华大学发明人:隋森芳文摘:本发明属于生物技
ue*M#’#dkB4##8#”专利申请号:00109“7公开号:1278062申请日:00.06.23公开日:00.12.27申请人地址:(100084川C京市海淀区清华园申请人:清华大学发明人:隋森芳文摘:本发明属于生物技
目的探讨晚期糖基化终末产物受体(RAGE)、丝裂原活化蛋白激酶激酶7(MKK7)及c-Jun氨基末端蛋白激酶1(JNK1)在2型糖尿病合并肝细胞癌(简称肝癌)患者癌组织中的表达及意义。方法选择2型