由于富勒烯C₆₀的生产量及应用范围不断扩大,C₆₀将不可避免地在使用、排放、废弃过程中进入水体。C₆₀极其疏水,在水介质中以纳米晶体颗粒——“nC₆₀”的形式存在,nC₆₀在水环境中的迁移转化行为及其生物生态效应一直倍受关注。C₆₀分子在不同介质中释放或吸收自由基的能力各异,虽然在水介质中形成的nC₆₀不具备产生自由基的能力,但是大量有关nC₆₀的生物毒性研究报导认为nC₆₀引发的生物效应与活性氧自由基密切相关。本文首先探讨nC₆₀在水中的形成规律,以及nC₆₀性质与释放活性氧自由基能力之间的关系;其次通过建立产生氧自由基的反应,探究nC₆₀对氧自由基产生水平的影响,旨在揭示nC₆₀对氧自由基发生过程的作用机制;最后通过研究nC₆₀的去除评价nC₆₀的毒性风险,并探讨氧自由基与nC₆₀的残留毒性之间的关系。本文的主要研究成果包括以下几个方面:1.nC₆₀的形成过程遵循“缔合—分散—稳定”的规律,水体中的成分对nC₆₀的形成及性质影响显著。运用非对称流场流耦合静态光散射技术监测nC₆₀形成过程中的粒径变化得出,疏水的C₆₀在水中形成纳米晶体颗粒nC₆₀需经过三个步骤:（1）疏水性的C₆₀分子从初始形态中脱离并不断与H2O分子缔合;（2）形成大尺寸的纳米晶体聚集体;（3）大聚集体分散成更稳定的小颗粒。水体成分对nC₆₀的形成过程影响显著,其中,氢离子增多,离子强度增大将阻碍nC₆₀形成,而天然腐殖质、表面活性剂及悬浮固体的存在则促进nC₆₀形成。2.粒径分布及分散状态是影响nC₆₀产生活性氧自由基的关键因素。结构紧凑的nC₆₀聚集体表现为没有光活性不能介导氧自由基产生,而非离子表面活性剂TX100能诱导nC₆₀释放O2?-与1O2。在nC₆₀的形成过程中TX100促3.nC₆₀与几种活性氧自由基的作用机制各不相同,表现为催化H₂O₂反应,猝灭?OH,抑制O2?-产生,不与1O2反应。nC₆₀能够在黑暗中催化H₂O₂转变为共轭酸碱对HO2?/O2?-,原因是nC₆₀具有电子传递的能力将电子传递给H₂O₂,促进HO2?/O2?-的生成;nC₆₀能够“吸收”?OH,但反应速率较慢受扩散速度的限制;nC₆₀抑制O2?-的产生,原因是nC₆₀作为电子受体抢夺电子传递链上原本要传递给O2的电子,导致O2被还原成O2?-的机率变小。而对于单线态氧产生的体系,nC₆₀既不干扰反应本身,也不与1O2发生反应。4.活性氧自由基的产生是nC₆₀具有残留毒性风险的重要原因。通过混凝-沉淀-过滤水处理工艺评价nC₆₀的去除效果,运用发光细菌评价nC₆₀经过去除工艺后的残留毒性。结果表明复杂的水体成分,如表面活性剂、天然腐殖质及悬浮固体会不同程度地降低nC₆₀的去除率,导致nC₆₀残留在过滤液中,增大其毒性级别。尤其是TX100存在时,与nC₆₀表现出协同毒性,使残留在滤液中的nC₆₀产生氧自由基,且氧自由基的产生量与nC₆₀残留浓度成正相关。以上结论表明nC₆₀在形成—迁移转化—从水中去除的过程中与氧自由基的关系密切,nC₆₀对于不同氧自由基的发生过程的影响和作用机制各不相同,因此氧自由基的检测及种类鉴别应是评价nC₆₀生物效应中的关键,本文的结论为深入探讨nC₆₀的毒性机制提供了重要思路。