核壳结构纳米光催化剂与可见光催化降解有机物

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日益严重的水污染正愈发危及到人类的生存。通过半导体光催化剂在可见光下光催化降解污水中的有机污染物已逐渐被认为是最理想的治理水污染的手段,从而成为了当前催化研究和环保研究的一个热点领域。半导体光催化降解有机污染物具有简单易行,能耗低,效果好等优点,可以有效降低有机污染物处理成本。TiO2是一种非常成功的紫外光光催化剂,但在应用于可见光时尚有诸多缺陷难以解决。而CdS对可见光有着非常高的利用效率,有潜力成为理想的可见光光催化剂,正获得越来越多的关注,但其在光照下的稳定性亟需改善。随着近年来材料科学和纳米技术的迅猛发展,复合纳米材料以及微反应器在催化反应中的高效率、高稳定性被人们越来越多地报道和利用。拥有核壳结构的纳米催化剂有着独特的封闭式微环境,能实现各组分功能互利互补,有效提高催化剂的整体工作效率。本硕士论文以核壳结构纳米催化剂的概念为基础,采用聚电解质作为壳层结构,介孔材料作为载体,对CdS进行稳定化,并将其用于可见光光催化降解有机污染物。本文通过介孔材料的孔道限域效应获得光催化剂的纳米粒子,并采用层叠层(Layer-by-Layer,LbL)方法构筑聚电解质壳层,制备了多种形貌的具有核壳结构的纳米硫化镉和氧化钛光催化材料,包括核壳结构微球和空心微囊。其中核壳结构的纳米CdS光催化剂在可见光光催化降解有机污染物的反应中除了具备好的反应活性以外,还表现出了卓越的光稳定性和化学稳定性,而且可以通过简单的H2S气体处理实现再生,易于循环回收操作。该催化剂在失活前的累积循环次数可达25次(对应于累积光照时间100 h),通过再生,该催化剂的累积循环次数已达151次(对应于累积光照时间逾600 h)。而且在经历多次失活并再生后,催化剂的性能仍与新鲜状态时相仿,可以预料,这一反应一再生循环仍可不断延续下去。通过一系列表征,可以证实聚电解质壳层对纳米CdS起到了抑制CdS光腐蚀和防止Cd物种流失的作用。
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