【摘 要】
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本文以钛酸丁酯及无水乙醇为原料,采用水解、焙烧法制备了无定形及晶型TiO2光催化剂;以硝酸镧为镧源掺杂改性无定形TiO2,制备了不同掺杂量的La-TiO2光催化剂。通过XRD、FT-IR、UV-Vis、PL、XPS及SEM等表征方法对制备催化剂的晶型结构、表面官能团、光吸收性能、光生电子-空穴对复合率、表面元素存在状态以及表面形貌等进行分析。以十二烷和二苯并噻吩（DBT）的混合溶液为模拟油,对制备
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本文以钛酸丁酯及无水乙醇为原料,采用水解、焙烧法制备了无定形及晶型TiO2光催化剂;以硝酸镧为镧源掺杂改性无定形TiO2,制备了不同掺杂量的La-TiO2光催化剂。通过XRD、FT-IR、UV-Vis、PL、XPS及SEM等表征方法对制备催化剂的晶型结构、表面官能团、光吸收性能、光生电子-空穴对复合率、表面元素存在状态以及表面形貌等进行分析。以十二烷和二苯并噻吩（DBT）的混合溶液为模拟油,对制备的催化剂进行光催化氧化脱硫（PODS）性能评价,并进行工艺条件优化,探究催化反应机理。主要研究结果如下:（1）焙烧温度为100℃时制备的是无定形TiO2光催化剂,温度提升至500℃后,TiO2光催化剂的晶型发生改变,由无定形结构转变为锐钛矿,升温至700℃后有金红石型TiO2出现。与晶型TiO2相比,无定形TiO2有表面羟基存在,在紫外光区的吸光强度更强,光生电子-空穴对复合率更低。在紫外光照射4 h,催化剂用量为1%（以模拟油质量为基准）,氧化剂与模拟油中O/S摩尔比为20:1,萃取剂与模拟油体积比为1:1的条件下,以无定形TiO2为光催化剂,脱硫率可达84.8%。提出催化反应机理,认为无定形TiO2价带中的空穴（h+）与OH-、H2O反应生成羟基自由基（·OH）,导带中的电子（e-）与O2结合形成超氧自由基（·O2-）,这些自由基将DBT+氧化后生成二苯并噻吩亚砜（DBTO）和二苯并噻吩砜（DBTO2）,之后被甲醇萃取。（2）掺入镧元素的TiO2仍为无定形结构,与单纯的无定形TiO2相比,0.5%La-TiO2光催化剂的光谱吸光范围变宽,带隙变窄,光生电子-空穴对复合率降低。在紫外光照射4 h,催化剂用量为1%（以模拟油质量为基准）,氧化剂与模拟油中O/S摩尔比为20:1,萃取剂与模拟油体积比为1:1的条件下,以0.5%La-TiO2为光催化剂,脱硫率可达95.1%,比无定形TiO2提升了10.3%。提出催化反应机理,认为镧元素的引入使无定形TiO2的带隙变窄,有利于价带中的电子跃迁,产生更多的电子-空穴对。有效的电子-空穴对可以进一步反应生成羟基自由基（·OH）和超氧自由基（·O2-）,这些自由基能将DBT+氧化后生成砜类物质（DBTO、DBTO2）,最终被甲醇萃取。
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