铋系光催化剂的制备与光诱导特性研究

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TiO2由于无毒、廉价、易得和稳定性好等优点成为目前研究最为广泛的光催化材料。但是它的光生电子空穴容易复合,可见光响应较差,难以实际应用,所以需要对其进行各种改性修饰,以提高其光催化活性。然而经过改性的TiO2光催化材料制作过程相对复杂,成本较高不利于推广应用,而且相关研究已经进入瓶颈阶段。开发出高效利用太阳光、且制备过程相对简单的新型光催化材料更具有实际意义,成为研究光催化材料的另一个新突破点。尖晶石作为一种新的窄带隙半导体光催化材料,逐渐引起人们的重视,而铋系尖晶石光催化材料的相关研究还很少。据此,本课题组系统的研究了铋系光催化材料及其光诱导性能,主要内容如下:采用一种新颖的溶胶凝胶法制备出了铋系光催化材料。此种方法不加入水作为溶剂,添加硝酸维持整个体系较低的pH值,防止原料硝酸铋的水解;丙酮作为稳定剂防止高能量体系剧烈反应,丙三醇作为络合剂提供充足的羟基。并采用差热分析(DTA)研究了凝胶的热反应过程;采用X-射线衍射分析(XRD)、扫描电子显微分析(SEM)、X-射线能量散射谱分析(EDS)、X-射线光电子能谱分析(XPS)和紫外可见漫反射光谱分析(UV-Vis DRS)研究了样品的晶体结构、表面形貌、化合价以及光响应性能。采用活性艳红K-2G作为模拟降解液,研究了所制铋系尖晶石样品的光催化活性。制备出的CuBi2O4光催化材料,XRD结果分析表明600℃下制备的样品是一种尖晶石晶体结构;SEM结果分析表明样品粒径在纳米到亚微米之间,存在一定程度的团聚;EDS分析结果表明样品元素配比符合尖晶石的晶体结构;UV-Vis DRS分析结果表明样品具有很好的可见光响应性能,禁带宽度为1.6eV。光催化降解实验结果表明制备的样品,对染料的两小时降解率为91.5%;五次循环使用后的降解率在80%以上。制备出了 NiBi2O4和ZnBi2O4铋系光催化材料。通过XRD、EDS和XPS分析推测ZnBi2O4光催化剂具有标准库中没有的尖晶石晶体结构。样品的可见光响应良好,对染料具有很好的降解效果。NiBi2O4样品对染料的两小时降解率为82.7%,五次循环后的降解率为77.1%;ZnBi2O4样品对染料的两小时降解率为99.8%,五次循环后的降解率为92.8%。两者均具有良好的光催化稳定性。制备出了系列二价金属离子和三价金属离子掺杂的铋系光催化材料:A0.5B0.5Bi2O4型(当 A=Mg 时,B 分别为 Ni、Cu、Zn;当 A=Ni 时,B=Cu、Zn;当 A=Cu时,B=Zn)、AAlBiO4 和 AFeBiO4(A=Mg、Ni、Cu、Zn)。经过光催化实验,结果表明 AAlBi04(A=Mg、Ni、Cu、Zn)系列光催化材料的热稳定性好,光催化活性优异。X-射线衍射分析表明AAlBiO4系列铋系光催化剂可能具有尖晶石晶体结构。紫外漫反射光谱分析表明AAlBiO4系列铋系光催化材料的可见光响应性能良好。光催化降解实验表明ZnAlBiO4铋系光催化材料具有很高的可见光光催化活性和稳定性,五次循环使用之后,对染料的光催化降解率仍在95%以上,具有很好的市场应用前景。
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