TiO2负载CH3NH3PbI3光催化氧化降解气态甲苯的研究

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近年来,社会高度关注挥发性有机化合物(VOCs)所带来的环境污染问题。TiO2光催化氧化法具有投资少、运行成本低和运营维护简单等优点,在工业方面有很高的应用价值。然而,TiO2光催化氧化法产生的光生电子和空穴容易复合,影响降解VOCs的效果。本文通过对TiO2进行改性,制备了泡沫镍网负载的CH3NH3PbI3/TiO2薄膜,以甲苯作为VOCs的代表性化合物,开展评价CH3NH3PbI3/TiO2薄膜的光催化活性和降解甲苯的动力学研究,并对其降解机理和失活再生效果开展研究。采用溶胶-凝胶法和热处理法制备了负载在泡沫镍网上的CH3NH3PbI3/TiO2薄膜,并通过SEM、XRD、XPS、FTIR、UV-vis-DRS和PL等手段,对制备的CH3NH3PbI3/TiO2薄膜的形貌、晶体结构、组成、表面结构和光学性质进行表征。结果表明,CH3NH3PbI3/TiO2薄膜较好地负载在泡沫镍网上,CH3NH3PbI3/TiO2薄膜中的TiO2的为锐钛矿形;相比较TiO2,CH3NH3PbI3/TiO2薄膜具有更高的紫外光吸收能力,同时也具有可见光吸收能力。在TiO2上负载CH3NH3PbI3可以提高薄膜表面的羟基基团和表面吸附水含量,抑制光生电子和空穴的复合,提高光催化活性。在自制的光催化反应装置中,开展了甲苯光催化降解的动力学研究,结果表明,甲苯初始浓度、催化剂的负载摩尔比、光源特性和光照强度等因素对光催化降解甲苯都有影响;增加甲苯的初始浓度,光催化降解效率逐渐下降,初始浓度为250 mg/m3的甲苯光催化降解率高达96%;在负载比为00.5%时,光催化效率随着负载比的增加逐渐提高,在负载比0.5%2.0%时,光催化效率随着负载比的增加逐渐下降,反应的最佳负载摩尔比为0.5%;UV185nm+254nm的紫外灯对甲苯的降解效果优于UV254nm的紫外灯;紫外光的强度越大,甲苯的降解效率越高。光催化氧化降解甲苯的反应途径为:甲苯经过光催化反应产生少量的中间产物,如苯甲醛等,然后继续矿化成CO2和H2O。研究发现CH3NH3PbI3/TiO2薄膜经过两次再生处理后,降解甲苯效率下降34%。
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