【摘 要】
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社会经济的快速发展给环境带来压力的同时也造成了严重的污染,光催化技术在环境净化方面潜能巨大,是当前研究的热点之一。作为近几年光催化领域的明星材料,类石墨相氮化碳(g-C
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社会经济的快速发展给环境带来压力的同时也造成了严重的污染,光催化技术在环境净化方面潜能巨大,是当前研究的热点之一。作为近几年光催化领域的明星材料,类石墨相氮化碳(g-C3N4)具有制备方法简单、吸收可见光、来源广泛、价格低廉、热稳定和化学稳定性良好等突出优点而备受关注;但是,g-C3N4也存在比表面积小、光电分离效率低等缺点。本文针对以上问题,提出采用绿色的制备方法来构建g-C3N4的复合材料,以调节其表面性质、增加光电分离,协同提高其光催化降解水中有机污染物的效果。在如下两个方面展开研究并获得了一些有意义的结果:(1)采用重结晶-退火方法来制备TiO2/Na-g-C3N4复合材料。该方法通过重结晶的方式可将TiO2均匀分散到Na-g-C3N4中,而通过盐的分解和洗涤去除的过程可以获得高的比表面。TiO2/Na-g-C3N4降解有机污染物亚甲基蓝(MB)的实验结果表明,样品可快速吸附MB并通过光催化进一步深度降解MB,具有一定的稳定性;该促进机制是Na的掺杂使样品具有碱性且带负电,增加了对MB的静电吸附,而TiO2的加入则增大了样品的表面积,增加了光电分离的效果,因而增强了其光催化活性。(2)采用光沉积法在g-C3N4上成功制备了Ag基双金属核壳结构Ag-X/g-C3N4。系统研究了不同双金属X(Pd、Au和Pt)担载的微观结构、光学性质等,考察了光照条件、pH值、担载量等制备条件对核壳结构的微观结构的影响,并分析和提出了核壳结构形成的机理:光生电子从g-C3N4转移到plasmon效应弱的Ag细微纳米颗粒上可以有效抑制Ag物种的光化学腐蚀,而对于plasmon效应强的Ag纳米颗粒,由于光生电子实现从Ag到g-C3N4的反转,导致该类型Ag纳米颗粒更加容易被氧化而发生电化学置换反应。光催化降解MB和产氢的实验表明,形成核壳结构后的光催化活性大为提高,Ag-Pt/g-C3N4具有最好的MB降解效果而Ag-Pd/g-C3N4具有最好的产氢效果。综上,本论文通过将g-C3N4与其他材料复合,在表面积提升、表面性质调变、促进光电分离等方面有显著效果,而发展的的制备方法简单、绿色、可控,为高效g-C3N4光催化剂的发展提供了新思路。
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