钒基氮掺杂碳材料制备及催化氧化醇的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wd707800502
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
碳-碳(C-C)键及碳-氢(C-H)键是有机分子中基本的化学键,C-C及C-H的氧化断裂反应是有机化学中引入羰基等含氧官能团的一种重要合成方法。传统方法以化学计量甚至过量的强氧化剂来实现,而廉价的非贵金属多相催化剂的报道相对较少。钒是一种自然界中较为丰富的元素,具有廉价易得等优点,广泛用于催化氧化领域。钒基氮掺杂碳材料,因为氮原子的引入能增强其导电性能和电子传输能力,金属组分的掺入后其周围化学环境会发生变化,而且金属与载体之间会存在电子转移,这些因素都会赋予金属氮掺杂碳材料某些奇异的催化性能。本文合成了钒基氮掺杂碳材料(V-N-C),对其结构进行了表征,并首次以其为催化剂,氧化剂选用环境友好的氧气,通过碳-碳键氧化断裂和碳-氢键氧化引入羰基,合成了内酯和丙酮酸甲酯。本论文的主要研究内容如下:钒基氮掺杂碳材料(V-N-C)的合成及催化环己醇中的C-C键选择性断裂制备内酯:以三聚氰胺为小分子有机氮源,偏钒酸铵为金属钒源,合成钒基氮掺杂碳材(V-N-C),然后以环己醇催化氧化制备内酯为模型反应首次探究了V-N-C催化剂的催化碳-碳键氧化断裂的性能。通过考察煅烧温度的变化对V-N-C微观结构的影响及对其催化效果的影响,证实了煅烧温度为500℃时的V-N-C催化剂对环己醇催化氧化制备内酯的反应显示出具有较好的催化效果;并优化了反应条件。得出较佳反应条件为反应温度为120℃,反应时间未8 h,反应压力为0.5 MPa O2,溶剂选用乙腈,此时环己醇的转化率为89%,内酯的总选择性为60%,其中γ-丁内酯的选择性为40%,δ-戊内酯的选择性为20%。钒基氮掺杂碳材料(V-N-C)催化氧化制备丙酮酸甲酯的研究:采用煅烧温度为700℃得到的V-N-C为催化剂,以乳酸甲酯催化氧化制备丙酮酸甲酯为模型反应探究V-N-C催化剂的催化碳-氢键氧化的性能。结果表明,在120℃,0.5 MPa O2,5 wt.%的V-N-C,溶剂选用乙腈条件下反应8 h,乳酸甲酯的转化率高达99%,丙酮酸甲酯的选择性高达95%。本论文实现了金属氮掺杂碳材料在催化氧化领域的新应用,为分子氧催化氧化C-C键及C-H键断裂提供新思路,为绿色催化氧化技术的发展提供参考,具有重要应用背景。
其他文献
现阶段我国的自动化行业迅速发展,但是与发达国家还存在较大的差距。传输线是实现自动化整条生产线的基础,在实际应用中,工件的传输速度、节拍和接送料的精确度对生产效率和
目的探讨依达拉奉联合脑蛋白水解物治疗老年急性脑梗死的效果,观察其对炎性因子、神经功能恢复的影响。方法将2016年1月至2017年10月因急性脑梗死于本院就诊的82例老年患者纳
针对设施农业和精准农业的需要,采用光机电一体化技术、精准控制技术等技术手段,研究开发了一种适用于温室蔬菜播种机的激光走直系统,并主要设计了电推杆走直机构及激光发射、接
十年前在海南,曾有一个极富创新精神却也饱受争议的想法被提上了议程:创立一个属于自己的节庆品牌。于是海南岛欢乐节随之孕育而生。十年后的今天,作为海南正式建设国际旅游
期刊
在S-Aloha协议的基础上,针对水声信道传播延时高的特点,设计了一种适合于水声网络的DTCAS-Aloha协议.该协议中,发送节点首先根据传播延时调整开始发送数据包的时刻,使数据包
年初以来,市委、市政府和市人大相继召开一系列会议,在研究上海改革发展的大思路、大战略、大举措的过程中,也逐步明确了2017年上海房地产业发展的目标和任务.市委书记韩正在
众多生猪养殖户对猪蓝耳病及腹泻没有一个系统的了解,对于防控问题不清楚,同时对于有效的防控措施不了解。该文将对猪蓝耳病及腹泻的关键防控问题以及防治措施进行介绍,旨在
新的课程理念下,教学过程的本质有了重大的改变,学习不是仅仅把知识装进学生的头脑中,更重要的是要对问题进行分析和思考,从而让学生把知识变成自己的“学识”,变成自己的“思想”
目的:探讨北京市海淀区西北旺社区卫生服务中心采用社区签约服务对分级诊疗的影响,以此为大力推进落实分级诊疗工作提供依据。方法:对2017年北京市海淀区西北旺社区卫生服务
金融发展水平是影响资本账户开放效果的关键阈值因素。文章通过实证分析深入探究内生金融发展阈值视角下,中国短期国际资本流动对金融稳定的动态影响,并使用主成分分析合成金