纳米材料因其诸多的新奇性质和在未来纳米器件中的潜在应用受到了国际科技界的广泛关注。不同于传统的块状体材,低维纳米材料具有显著的量子限制效应、尺寸效应和表面效应等。从零带隙的石墨烯,到半导体性的黑磷和过渡族金属二硫属化合物,到绝缘的六方氮化硼以及近期兴起的拓扑绝缘体等,人们对二维纳米材料的认识无论是在理论研究还是实验生长和表征方面都在不断地加深。但是,基于这些纳米材料的器件的工作原理以及设计还处于初步的阶段,仍然有许多的物理现象和规律没有得到了解和揭示,而对这些性质的深入研究对于材料的性能优化、功能控制至关重要。基于密度泛函原理的第一性原理研究,本文对石墨烯纳米带与氮化硼堆垛结构,类石墨烯二维材料及其纳米结构以及磷化硼纳米薄膜进行了系统的物理力学研究。通过对这些二维材料的纳米结构施加应变和电场,我们深入研究了它们的结构、电子性质和自旋磁性的变化,得到了丰富的力电磁耦合规律。研究内容主要包括:(1)石墨烯和氮化硼纳米带堆垛结构的力电磁耦合特性:基于自旋密度泛函理论的第一性原理方法,我们深入研究了六方氮化硼基底对石墨烯纳米条带的电子性质和磁性的影响。研究发现,在六方氮化硼基底的极化作用下,锯齿型石墨烯纳米带变成了自旋相关的半导体,并且能在横向电场的作用下很容易地实现半导体到半金属的转变,而扶椅型石墨烯纳米带的电子性质却几乎没有变化。当锯齿形石墨烯纳米带夹于两层氮化硼带之间形成类似三明治的纳米结构时,其电子性质和边缘磁性可以很容易地通过偏压和层间距的变化有效调控,并能向半金属转变。我们将这种转变的机制归于氮化硼纳米带的极化增强效应。与锯齿型石墨烯纳米带在横向电场作用下形成半金属不同,我们通过偏压调控锯齿型石墨烯纳米带电子自旋性质的设计与当前半导体工业技术中的场效应管十分相似,这为基于石墨烯材料的电子自旋器件的研究提供了新的思路。(2)新型类石墨烯二维材料及其纳米结构的电子自旋性质的调控:通过第一性原理的计算,我们对两种新型类石墨烯二维材料——六方硫化铍和磷化硼单层及其纳米结构的电子自旋性质进行了系统的理论研究。计算结果表明,二维硫化铍是稳定性很高的宽带隙半导体,其纳米带的电子性质则取决于纳米带的手性——扶椅型硫化铍纳米带都具有半导体的性质,其中,边缘裸露的硫化铍纳米带的带隙几乎不随纳米带宽度的变化而变化,但是它们却对外界电场很敏感,表现出很强的斯塔克效应,并且,纳米带宽度越宽,电场调控的效果越明显,越容易实现半导体到金属的转变;锯齿型硫化铍纳米带则表现为自旋玻璃态,其自旋极化的电子主要来自于边缘铍原子的2p轨道。特别地,当边缘的铍原子和硫原子铁磁耦合时,锯齿型硫化铍纳米带的磁矩可以达到1.15μB。二维磷化硼的带隙与当前半导体工业中的硅十分相近,但是其电子有效质量却比硅小了一半,因而会具有比硅更高的迁移率,有望在新型二维半导体材料中发挥重大作用。我们发现应变可以对二维磷化硼的电子性质进行有效的调控,使其展现出不同于绝大多数半导体的带隙蓝移。当被部分氢化时,二维氮化硼会由半导体转变为磁性金属,自旋极化的电荷密度主要局域于未与氢成键的原子上,并且体系的磁矩随着应变的增加线性地增加。(3)立方磷化硼纳米薄膜在电场以及应变作用下的表面磁性及调控:立方磷化硼是近乎透明的半导体材料,不具有磁性。我们基于自旋密度泛函理论的第一性原理计算发现立方磷化硼纳米薄膜的(1 1 1)面具有磁性,并且磁性是由纳米薄膜的自发极化诱发的自旋极化电子在费米面的非平衡占据所导致的。特别地,这种表面磁性与纳米薄膜的厚度有关,并且表现出优异的线性磁电效应,并可以应变调控。有趣的是,当纳米薄膜的厚度低于4个原子层厚时,立方磷化硼会发生相变,形成类似于六方氮化硼的层状结构。无论单层还是双层的六方磷化硼都是直接带隙的半导体。随着实验技术的进步,立方氮化硼已经能在实验室可控生长,对立方磷化硼纳米薄膜的电子自旋性质及调控的研究对指导实验工作具有重要的意义。