CuO-MnO_x改性松球生物炭同时去除模拟烟气中HCHO和Hg~0的实验研究

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甲醛(HCHO)是挥发性有机化合物(volatile organic compounds,VOCs)中的一种,具有致突变性、刺激性、致癌性、致畸性等,对人类的危害极大,同时也是多种疾病的诱因。汞(Mercury)是一种全球性的污染物,大部分汞化合物都有剧毒,会损害动植物、人的身体机能以及污染生态环境。单质汞(Hg0)是燃煤烟气中较难控制的一种汞的形态。汞对人类的身体健康危害极大,例如当年日本“水俣病”严重危害人们的身体健康,得到人们的重视。因此,甲醛和汞的污染得到国内外研究人员的关注,希望研究出能有效去除甲醛和汞的吸附-催化剂,更好控制汞和甲醛对环境的污染。本文中的吸附-催化剂采用浸渍法制备一系列负载CuO和MnOx的改性松球生物炭(CuMn/HBC),研究了在温度范围为100-300℃内,一系列CuMn/HBC吸附-催化剂同时去除甲醛(HCHO)和单质汞(Hg0)的去除能力,以及金属氧化物总的负载量、CuO-MnOx氧化物中Cu/Mn摩尔比、反应温度和烟气组分(O2、NO、SO2)对同时去除甲醛和单质汞的影响。根据商业大规模应用的要求,并对最优吸附-催化剂12%CuMn/HBC进行稳定性测试实验。其次,对制备的一系列样品进行扫描电镜(SEM)、BET、ICP-AES、XRD、XPS、FTIR、H2-TPR表征来分析样品的理化性质以及影响因素对样品的结构的影响。最后,结合实验结果和表征分析,探讨同时去除模拟烟气中甲醛和单质汞的机理。实验结果表明:与Cu/HBC和Mn/HBC相比,负载复合CuO-MnOx的样品同时去除模拟烟气中HCHO和Hg0的效果更好。最优样品是Cu/Mn摩尔比为1:1,负载量为12%,温度在175℃时,12%CuMn/HBC去除HCHO效率为89%,去除Hg0的效率为83%。本文探讨了烟气组分(O2、NO、SO2)对12%CuMn/HBC去除HCHO和Hg0的影响,发现O2对HCHO和Hg0的去除有促进作用;对于Hg0,NO表现出稍微的抑制作用;SO2对Hg0的去除有抑制作用;而NO和SO2对HCHO转化效率表现出促进作用。在甲醛和单质汞相互影响的实验中,甲醛的添加对单质汞的去除效率有很大的影响;而单质汞的存在对甲醛的去除有很小的影响。比表面积表征分析12%CuMn/HBC具有最优的HCHO和Hg0去除性能是因为此样品具有最大的比表面积、孔容;氢气程序升温还原分析结果表明铜和锰之间存在很强的协同作用;XPS和XRD结合分析可知,CuO和MnO2高度分散在样品CuMn/HBC表面以及晶格氧和化学吸附氧参与反应。
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