近年来,通过计算机模拟设计新功能材料,即所谓的计算材料学已成为材料的设计与性能分析的重要手段之一。过渡金属合金团簇,由于其具有令人很感兴趣的奇异特性以及潜在的应用前景,在近二十年来受到人们的广泛关注,且相关的研究和应用都取得了很大的成就。相比于其它过渡金属原子团簇来说,钛(Ti)金属团簇的相关报道相对较少,其合金团簇的研究也并不多见。本文利用密度泛函理论方法(DFT)系统地研究了钛铝合金团簇——TiNAl(N=1~13)的电子性质,从微观上揭示了钛铝合金团簇的结构和成键性质的转变。 本论文共分为五部分。在引言中简述了研究的背景以及本研究的目的和意义。 第一章较为详细地介绍了计算方法的理论基础——密度泛函理论(DFT)及其局域(自旋)密度近似(L(S)DA)和广义梯度近似(GGA)。并扼要地介绍了离散变分方法(DVM)和量子化学从头计算软件包(DMOL3)。 第二章与第三章中研究了用从头算法优化所得的钛铝合金团簇的平衡几何结构,在此基础上详细的讨论了这些结构的稳定性、团簇幻数和电子结构等物性。我们发现了在这些团簇中存在结构、原子化合价以及成键性质的转变。 第四章中我们用离散变分方法研究了钛铝合金团簇的态密度和磁性质,发现团簇的结构和尺寸对磁矩的影响最大。 第五章对本工作做了一个总结,并对末来将要开展的研究提出了一些思想和准备工作,特别在钛氧化物团簇的研究方面。