全氟辛烷磺酸分子印迹纳米材料的制备与性能研究

来源 :西南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tianwaiyun6
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
全氟辛烷磺酸(Perfluorooctane sulfonate,PFOS)由于疏水疏油性、表面活性、化学惰性等优良性能,被广泛应用于工业及消费领域。PFOS分布广泛、难降解,具有持久性、生物累积性以及潜在毒性,可随着食物链在生物体内富集至很高的浓度,对人类存在潜在危害,是新型的持久性有机污染物。此外,PFOS相比其他全氟化合物具有更高的水溶性,在水介质中可达到较高的浓度。因此,设计一种简单、高效、快速的分离富集方法以去除水介质中的PFOS,具有十分重要的意义。本文基于表面分子印迹技术,设计合成了分子印迹聚合物(Molecularly imprinted polymers,MIPs),探讨了吸附性能并将其应用于环境水样中PFOS的分离富集,具体内容如下:(1)制备了一种磁性分子印迹聚合物(Magnetic molecularly imprinted polymers,MMIPs)用于选择性去除水中的PFOS。PFOS(模板分子)与丙烯酰胺(功能单体)溶解在乙腈中形成预组装溶液,在交联剂、引发剂作用下,在核壳结构的四氧化三铁表面形成复杂的网状结构。随后洗脱模板分子,聚合物表面留下相应的结合位点,得到MMIPs材料。以MMIPs材料为参考,合成磁性非分子印迹聚合物(Magnetic nonmolecularly imprinted polymers,MNIPs)用于对比研究MMIPs的吸附性能。采用透射电子显微镜(Transmission electron microscope,TEM)、傅里叶变换红外光谱(Fourier transform infrared spectrometer,FTIR)、X-射线衍射(X-Ray Diffraction,XRD)、振动样品磁强计(Vibrating sample magnetometry,VSM)等手段对MMIPs进行表征。探究温度、pH对吸附过程的影响,讨论吸附性能并将其应用到实际水样中,用共振光散射(Resonance light scattering,RLS)方法检测上清液中PFOS的浓度。研究表明,在pH 1.81的Britton-Robinson(BR)缓冲溶液中,丙烯酰胺与PFOS之间的静电作用最强,表现为MMIPs对PFOS的吸附量最大。此外温度对吸附量有显著影响,温度升高,吸附量增大,说明MMIPs对PFOS的吸附属于吸热过程。静态吸附实验表明,MMIPs对PFOS的最大吸附量为2.401 mg/g,高于MNIPs对PFOS的最大吸附量1.164 mg/g。将吸附等温数据进行拟合,结果显示,MMIPs对PFOS的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,展示单分子层吸附。动力学数据表明,MMIPs对PFOS的吸附符合拟二级动力学模型,说明化学过程可能是吸附过程中的限速步骤,且60 min达到吸附平衡。MMIPs对PFOS有较好的选择性和再生性,表现为重复使用5次后,其吸附效率仅降低3%。将MMIPs应用到实际水样中,其对PFOS的标准回收率为53.06%55.66%。基于此,MMIPs有望用于实际水样中PFOS的分离富集,且RSD≤2.12%。(2)合成了一种介孔二氧化硅分子印迹聚合物(Mesoporous silica nanoparticles molecularly imprinted polymers,MSNs@MIPs)用于分离富集水样中的PFOS。该聚合物利用3-氨丙基三乙氧基硅烷(3-aminopropyltriethoxysilane,APTES)与PFOS之间的静电作用,结合正硅酸乙酯(Tetraethoxysilane,TEOS)在碱性条件下的水解作用,在SiO2 NPs表面形成复杂的网状结构。随后洗脱模板分子得到MSNs@MIPs。此外合成介孔二氧化硅非分子印迹聚合物(Mesoporous silica nanoparticles nonmolecularly imprinted polymers,MSNs@NIPs)用于对比探究MSNs@MIPs的吸附性能。利用TEM、FTIR、XRD以及氮气吸附脱附等手段对该纳米材料进行表征。静态吸附实验表明,MSNs@MIPs对PFOS的饱和吸附量为21.10 mg/g,而MSNs@NIPs为9.78 mg/g。同时探究了介孔对吸附量的影响,结果表明,介孔结构有助于增大吸附剂对吸附质的吸附量。将吸附等温数据进行拟合,结果显示MSNs@MIPs对PFOS的吸附过程符合Freundlich等温模型,体现非均匀表面与多分子层吸附。动力学研究表明,吸附过程符合拟二级动力学模型,表明化学吸附是吸附过程的限速步骤,且25 min达到吸附平衡。当PFOS的结构类似物存在时,MSNs@MIPs对PFOS表现出较好的选择性吸附。重复性实验中,MSNs@MIPs经过5次吸附脱附循环后,对PFOS的去除率仅降低5%。将MSNs@MIPs用于实际水样中,对PFOS的去除率为61.86%76.12%,表明MSNs@MIPs有望应用于环境水样中PFOS的去除,且RSD≤4.64%。
其他文献
写字教学是语文教学的一个重要组成部分,也是中国义务教育小学阶段语文教学的任务之一,同时也是素质教育的一项重要的教学内容。对于农村学生来说,能写得一手好字,既是一种受
目的探讨维持性血液透析尿毒症患者外周血单核细胞趋化蛋白1(MCP-1)、肿瘤坏死因子α(TNF-α、白细胞介素6(IL-6)和超敏C反应蛋白(hs-CRP)水平对血管通路功能的影响.方法选取行维持
本文研究了尼泊尔和中国铜器铸造之间的关系,目的旨在探索铜器铸造的主要条件,以便能够更新我们通常的理解和领悟。本文尝试从中国和尼泊尔的铜器铸造的历史、过程和方法上阐明其艺术性特点,特别侧重铜器铸造方面艺术特征的表述。人类铸造铜器的历史可以追溯到6000年前,其复杂的铸造厂工作和冶金学是不言而喻的,本文主要在去蜡技术的基础上,从理论上和实践上作出《中国和尼泊尔之间铜器铸造技术方面的比较》的研究,特别是
随着工业的快速发展,温室气体CO2的排放量逐年递增,我国每年会产生近百亿吨的二氧化碳。如何将如此大量的CO2转化利用,正逐渐成为一个重要的研究课题。电化学还原CO2作为最有
目的 胰腺癌为高度恶性肿瘤,由于进展快,发现晚,手术切除率低等原因,人们目前不断探索其它途径治疗胰腺癌。近20年,雌激素与胰腺肿瘤发生之间的关系引起了学者的关注。一系列的
<正>《游吟诗人》与《弄臣》、《茶花女》一起被称为威尔第创作中期的三大杰作之一。“游剧”1853年首演所取得的辉煌成功,让当时年届39岁的威尔第获得了世界性的声誉。在威
前言 胃癌的发生是外源性因素(物理、化学、生物因素)和内源性因素共同作用的结果。随着医学研究的深入,生物因素的致癌作用以及机体的易感性重新受到重视,而作为生物致癌因
目的 腹膜转移癌大多继发于腹腔内肝,胃,结肠,卵巢等肿瘤。它是肿瘤晚期的标志,是肿瘤患者死亡的主要原因。与全身化疗相比,腹腔内化疗能增加腹腔内化疗药物的浓度和总量,延长药
改革开放以来,我国文化建设加快发展,文化日益繁荣,开创了中国特色社会主义领域新局面。公共文化服务是我国文化建设的新领域,也是摆在我们面前的一个重要课题。随着十七大以
<正>刘震云是一位雅俗共赏的作家。从《塔铺》、《新兵连》开始,刘震云以其独特的叙述视角冲击文坛,一路走来,不断受到人们的关注。《一地鸡毛》成为最鲜明的时代感受,而《手
会议