表面活性剂缔合体系中单壁碳纳米管的分散和组装

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碳纳米管自1991年被日本科学家饭岛发现后,由于其独特的力学、电学、光学以及磁学性能引起了人们的广泛关注;碳纳米管及其复合材料在纳米电子学、场发射器件、纳米线、传感器及检测器等实际应用方面有着巨大的潜力。但是由于合成的碳纳米管因强的管间范德华力而聚集成束,在常见的溶剂中不能对碳纳米管束进行有效的解离和分散是实现碳纳米管实际应用的主要障碍。目前主要的碳纳米管分散方法主要分为两大类:共价修饰和非共价修饰。利用共价修饰方法分散的碳纳米管的电子结构被破坏,因此可能会改变碳纳米管的固有性能;而非共价修饰的方法可保留碳纳米管的固有性质,所以是更有优越性的分散方法。在已报道的碳纳米管分散剂中,两亲性的表面活性剂或聚合物大分子均是最常用的非共价碳纳米管表面修饰剂。尽管近年来在碳纳米管的分散方面已经取得了不错的成绩,但依然没有得到彻底解决,使得碳纳米管的应用受到了极大的制约。比如合成的单壁碳纳米管,往往不仅是各种不同管径碳纳米管聚集的管束,而且是金属性和半导体性单壁碳纳米管的混合物。而单壁碳纳米管的电学和光学性质依赖于其电子结构,要求碳管要么是纯的金属性要么是纯的半导体性,而且有些应用还对碳管的尺寸有特定要求。不同尺寸和电子类型的单壁碳纳米管的混合导致其各方面性能大打折扣,极大地限制了单壁碳纳米管的潜在应用价值。目前对于碳纳米管的彻底分散以及对半导体性和金属性单壁碳纳米管的规模化选择性分散都未能实现,是制约单壁碳纳米管实际应用的主要挑战。另外,利用生物兼容和环境友好的表面活性剂进行碳纳米管的分散和选择性分散,对促进纳米管的应用也是十分必要的,但这一方面的研究甚少。本论文研究了利用环境友好性的氨基酸表面活性剂和烷醇酰胺分散单壁碳纳米管,并通过调控表面活性剂缔合体系的结构变化,不仅实现了对单壁碳纳米管束的彻底分散和同步组装,还发现了利用表面活性剂缔合体系实现半导体单壁碳纳米管选择性分散的方法。研究表明该碳纳米管的分散体系在作为激光可饱和吸收体调Q方面具有优异的性能。本论文主要研究内容和创新性如下:第一部分:采用生物兼容性的氨基酸类表面活性剂实现对单壁碳纳米管的可逆分散。考虑到单壁碳纳米管在生物医疗方面的应用价值,开发一些低毒性、生物兼容性、生物易降解的氨基酸类表面活性剂作为单壁碳纳米管优良的分散剂非常必要。本文采用两性的氨基酸表面活性剂椰油酰肌氨酸钠和椰油酰基甘氨酸钠,在温和的超声作用下,再经过温和的离心,获得了稳定的良好分散的单壁碳纳米管水溶液。研究表明,氨基酸表面活性剂的疏水尾链通过疏水作用吸附到单壁碳纳米管的表面上,被吸附的氨基酸表面活性剂分子之间的静电排斥力克服了碳纳米管间的范德华力,因此有效地分散了碳纳米管。由于氨基酸表面活性剂是两性分子,通过调节溶液的pH可以调控单壁碳纳米管可逆分散。第二部分:月桂酸二乙醇酰胺(DDA)是一种低毒性且生物易降解的非离子表面活性剂。本部分采用分子模拟和实验方法相结合,研究了DDA在水溶液和油相中的分子自组装行为和微观缔合结构,发现其在水相和油相中均可自组装形成空间网络结构,其缔合体系的微观结构可分别由油连续和水连续向双连续结构转变,而且其水溶液形成的液晶具有超高导电性,展现了其缔合体系作为软物质在高性能材料领域的应用潜力。月桂酸二乙醇酰胺优良的生物兼容性以及软物质液晶材料的易加工性,使该体系在生物传感器以及药物分发设备方面具有潜在的应用价值。第三部分:本部分利用月桂酸二乙醇酰胺剂自组装缔合体系实现了单壁碳纳米管的彻底分散和同步组装。依据上一部分的研究结果,利用月桂酸二乙醇酰胺在溶液中的自组装特性,区别于文献上采用表面活性剂水溶液作为碳纳米管分散介质的方法,本论文以表面活性剂的正十二烷溶液为初始介质分散碳纳米管,在温和的搅拌条件下,通过滴加水逐步调整表面活性剂-油-水体系微观缔合结构的转变,最终实现了单壁碳纳米管的彻底分散和同步组装。这种基于表面活性剂-油-水缔合体系分散和组装的单壁碳纳米管分散液被证明是一种优良的激光可饱和吸收体。通过对分散机理的剖析揭示了该体系彻底分散和同步组装单壁碳纳米管的机制,该方法有可能有助于突破单壁碳纳米管在某些应用领域的限制。第四部分:采用现有手段合成制备的单壁碳纳米管产品都是金属性和半导体性单壁碳纳米管的混合物,本部分利用月桂酸二乙醇酰胺与金属性和半导体性单壁碳纳米管相互作用程度的差异实现了半导体单壁碳纳米管和金属管的高效选择性拆分,还实现了较窄手性分布的半导体单壁碳纳米管的选择性分散。单壁碳纳米管的电子和光学特性取决于它们的直径和手性,因此本文提出的单壁碳纳米管的选择性分散方法,有可能有助于清除单壁碳纳米管在实际应用方面的主要障碍。
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