【摘 要】
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本文利用平衡合金法,通过X射线粉末衍射,扫描电子显微镜及能谱分析等方法研究了 Zr-Fe-Si体系富锆角580℃和800℃下的相平衡关系,得到了 Zr-Fe-Si体系富锆角的相图和相关的热力学模型参数,最后采用优化过的锆合金数据库,计算了Zr-1Sn-0.3Nb-0.3Fe-0.001Si合金的工艺相图,探究了不同合金成分及温度对锆合金相结构的影响,提出了对未来锆合金成分和工艺优化的几点建议。得到
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本文利用平衡合金法,通过X射线粉末衍射,扫描电子显微镜及能谱分析等方法研究了 Zr-Fe-Si体系富锆角580℃和800℃下的相平衡关系,得到了 Zr-Fe-Si体系富锆角的相图和相关的热力学模型参数,最后采用优化过的锆合金数据库,计算了Zr-1Sn-0.3Nb-0.3Fe-0.001Si合金的工艺相图,探究了不同合金成分及温度对锆合金相结构的影响,提出了对未来锆合金成分和工艺优化的几点建议。得到的结论如下:（1）研究了 Zr-Fe-Si体系富锆角的相平衡关系,包括5个两相区和3个三相区,两相区为Zr2Si+Zr2Fe、Zr2Fe+ZrFe2、Zr2Fe+Zr3Fe、Zr2Si+Zr5Si3 α-Zr+Zr2Si,三相区为 α-Zr+Zr2Fe+Zr3Fe、α-Zr+Zr2Si+Zr5 Si3 和α-Zr+Zr2Si+Zr2Fe。第三组元 Si 的溶入使Zr2Fe稳定温度范围扩大。在580℃下观察到高温相Zr5Si3,没有观察到Zr3Si,Zr 5Si3和Zr3Si的稳定温度应重新测量和评估。同结构的Zr2Si和Zr2Fe部分固溶,580℃下Fe在Zr2Si中的固溶度达到5.95 at.%,Si在Zr2Fe中的固溶度达到6.38 at.%,Zr Fe2能固溶3.11 at.%Si。800℃下Fe在Zr2Si中的固溶度达到7.88 at.%,Si在Zr2Fe中的固溶度达到7.33 at.%。（2）采用第一性原理计算得到纯组元（hcp-Zr、bcc-Fe和diamond-Si）的物理性质和热力学性质,计算值与实验值对比,表明了计算方法的可行性。选择相关参数计算得到二元化合物Zr2Si、ZrSi、ZrSi2、Zr2Fe的晶格参数与热力学性质数据,计算得到三元化合物ZrFe2Si2的声子谱和声子态密度,论证了 ZrFe2Si2结构上的稳定性,计算得到ZrFe2Si2在298.15K参考态下的吉布斯自由能,通过拟合得到ZrFe2Si2化合物的热力学模型。最后利用富锆角实验数据优化了 Zr2Si和Zr2Fe两相的模型,统一为Zr2F eC16,其亚晶格表达形式为（Fe,Si,Zr）2（Fe,Si,Zr）,得到的相互作用参数并入锆合金数据库。（3）根据合金元素对锆合金的影响,拟设计锆合金的名义成分为Zr-1Sn-0.3Nb-0.3Fe-0.001Si。通过相图计算得到几点建议:按照锆合金力学性能的要求进行Sn含量的调整;Nb含量提高至0.5 wt%,可以避免Zr3Fe析出,使Zr2M析出最大化;Fe含量提高至0.75 wt%,以确保形成一定量的Zr2M;Si含量提高至0.01 wt%,由Si稳定的Zr2FeC16晶粒细小,对锆合金的耐腐蚀性能有益;建议锆合金的热处理温度区间在500～600℃之间且延长保温时间。
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