TiO2/SiO2/γ-Fe2O3光催化复合材料的制备表征及其光催化性能

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TiO2半导体光催化法降解染料废水是一种新兴的环境治理技术,具有处理效率高、工艺设备简单、操作条件易控制、无毒、价廉、稳定性好等优点。但传统的TiO2光催化技术因多以人工紫外光作为光源,成本昂贵,限制了光催化技术的工业化应用;同时,粉体TiO2在使用过程中难分离回收并且活性成分损失大。因此,负载化的TiO2催化剂作为绿色环保材料,可在废水处理以及空气净化等方面发挥重要作用,以满足社会可持续发展的需要。利用溶胶—凝胶法,选择弱磁性γ-Fe2O3作为磁性核心,在γ-Fe203与表面TiO2层之间增加SiO2隔离层,制备出TiO2/SiO2/γ-Fe2O3复合型光催化材料,克服了磁性内核的局部氧化缺陷,减少了热处理过程中核心与二氧化钛之间的交互作用。采用多种方法如x射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)和振动样品磁强测试(VSM)对制备的催化剂进行表征,研究其光学和物理化学性质。XRD图谱显示TiO2/SiO2/γ-Fe2O3颗粒中TiO2的衍射峰与标准谱线上锐钛矿型TiO2的三大特征峰对应较好,从而保证了催化剂的高效性。紫外—可见光谱分析表明,TiO2/SiO2/γ-Fe2O3材料不但增强了对紫外光的吸收能力,更进一步拓宽了其在可见光区的光谱范围。磁性测试证明了该催化剂保留了γ-Fe2O3的顺磁性能,有利于提高其水相中的分散性,并能通过外加磁场有效地进行固液分离。以亚甲基蓝溶液作为模型模拟染料废水,分别在紫外光与可见的条件下研究TiO2/SiO2/γ-Fe203光催化剂的光催化活性,其中主要探讨了负载量、催化剂使用量、亚甲基兰溶液的初始浓度与初始pH值等因素对反应体系光催化活性的影响。根据单因素的试验结果做出正交试验表,经试验验证后表明:TiO2/SiO2/γ-Fe2O3催化剂在负载20%(wt%)、亚甲基兰初始浓度10 mg/L、溶液初始pH值9.7以及催化剂投加量1.0g/L的条件下,紫外光4 h内对亚甲基兰的降解效率为98.8%。可见光照射下光催化反应的最优试验条件与紫外光基本一致。催化剂的回收试验表明,在紫外光下催化剂的回收试验中,TiO2/SiO2/γ-Fe2O3催化剂使用三次后对亚甲基蓝溶液仍有较好的降解效果,降解率保持在95%,催化剂的回收率接近96%。在测定亚甲基蓝溶液中CODCr去除率的试验中,光催化反应4 h,CODcr的去除率为66.2%,说明TiO2/SiO2/γ-Fe2O3催化剂对亚甲基蓝矿化处理效果较明显。在可见光下催化剂的回收试验中,TiO2/SiO2/γ-Fe2O3催化剂初次使用时,降解率可达60%左右。催化剂首次使用时对亚甲基蓝溶液CODCr的去除率只达到32.4%,矿化程度不理想,若要达到更高的标准还需继续进行生化处理。
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