基于配体设计的金属-有机框架材料的合成及其荧光探测研究

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在精细化工及医药制备领域,溶剂体系中水分子的含量对反应的速率和产率起着关键作用。因此反应溶剂中的水含量成为一个重要的检测指标。与水分子类似,氨基酸分子也是一类基础性物质,她既是构成生命体内蛋白质的基本单位。也与生物体内的许多生理过程有关。因此氨基酸的定量检测对人体疾病诊断、生理调节等有重要的意义。在荧光探针的研究中,金属-有机框架材料(metal-organic frameworks,MOFs)凭借丰富的发光位点、灵活的设计性、多样的拓扑结构,在荧光探测方面展现出潜在应用。本文总结前人在MOFs荧光探测方面有益探索的基础上,通过合理的组成结构设计,制备了三种有优异光学性能的MOFs材料,并应用于氨基酸和水分子的荧光探测。选取H2DCPB为有机配体,通过溶剂热法制备了三维晶体LnDCPB(Ln=Eu,Tb)。该材料具有良好的水稳性和热稳定性。配体H2DCPB可以有效的敏化Eu3+离子,并且配体自身与Asp存在相互作用。EuDCPB可实现Asp的比率型荧光探测,其探测限达到27.6μM,且该探针表现出良好的选择性,不受其他常见离子和氨基酸分子的干扰。选取含三氟甲基基团的H4HFDA和H2HFBA为有机配体,通过水热法与稀土离子合成晶体LnHFDA和LnHFBA(Ln=Tb,Eu)。制备的MOFs材料具有良好的水稳性。利用有机配体上的疏水性三氟甲基基团,可以与疏水性氨基酸Trp建立疏水性相互作用。其中TbHFDA可实现Trp的淬灭型荧光探测,其探测限为6.65 μM。该探针不受其他氨基酸分子的干扰,表现出对Trp高度的选择性。该实验设计为氨基酸及其他生物小分子的探测提供了新思路。选取具有可逆相转变性质的晶体Mn-sdc-1和Mn-sdc-2。Mn-sdc-1属于密堆积结构,其孔道尺寸较小,Mn-sdc-2则含有尺寸较大的一维孔道。选取分子尺寸介于两者之间的染料R6G,通过浸泡的方式,将染料R6G引入到Mn-sdc-2孔道中,得到R6G@Mn-sdc-2,随后利用相转变过程,由R6G@Mn-sdc-2制备得到R6G@Mn-sdc-1。在微量水的溶液中,R6G@Mn-sdc-1可发生相转变,使得束缚的染料较易释放出来。释放的染料荧光强度可与溶液中的水含量建立对应关系。R6G@Mn-sdc-1因此成为一例基于相转变的探测微量水的turn-on型荧光探针。该探针具有应用于多种有机溶剂中微量水探测的潜力。
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