【摘 要】
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苯是极具代表性的烃类物质,是BTEX类的一种,具有来源广泛、对环境及人类健康具有强烈危害等特点,已经被世界卫生组织国际癌症研究机构列为120种1类致癌物之一。现有的含苯废水的处理方法主要有吸附法、生物降解法、萃取法等,但这些传统处理方法存在吸附材料可再生性差、处理效率偏低、二次污染严重、操作复杂等缺点。因此开发经济高效且无二次污染的含苯废水处理方法就迫在眉睫。电芬顿技术是近些年发展起来的一种高级氧
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苯是极具代表性的烃类物质,是BTEX类的一种,具有来源广泛、对环境及人类健康具有强烈危害等特点,已经被世界卫生组织国际癌症研究机构列为120种1类致癌物之一。现有的含苯废水的处理方法主要有吸附法、生物降解法、萃取法等,但这些传统处理方法存在吸附材料可再生性差、处理效率偏低、二次污染严重、操作复杂等缺点。因此开发经济高效且无二次污染的含苯废水处理方法就迫在眉睫。电芬顿技术是近些年发展起来的一种高级氧化技术,它具有处理效率高、速度快、反应易于控制等优点,已经被广泛应用于环境治理领域。然而电芬顿技术处理含苯废水的研究鲜有报道。电芬顿体系内部反应复杂,多种氧化性物质并存,其对苯的降解机理与特性尚不明确。厘清电芬顿技术降解苯的机理,在此基础上提出促进方法,可明显改善处理效果,大幅降低运行成本,为开发一种清洁高效的苯处理技术奠定理论基础。研究了不同条件下的苯挥发情况,采用了一种新型漂浮阴极电芬顿技术,有效抑制了电芬顿处理过程中苯的挥发;探讨了漂浮阴极电芬顿体系对含苯废水的处理效果以及漂浮阴极电芬顿体系对苯的降解特性,揭示了反应机理,明确了最佳实验条件;判断了漂浮阴极电芬顿体系阳极及各种活性物质对于含苯废水COD的去除作用,认清体系内阳极及各种活性物质的行为,明确体系内最关键的活性物质;利用活性炭作为电芬顿阴极材料,通过合理的改性,提高阴极的吸附及电化学性能,改善体系的处理效果,最后研究了活性炭阴极的稳定性,并计算了新型漂浮阴极电芬顿技术处理含苯废水的成本。研究了不同条件下苯的挥发情况,结果表明,处理过程中持续性地鼓入氧气会导致传统电芬顿技术降解苯无法取得准确的结果,并且苯的挥发会带来二次污染。为了解决苯挥发造成的一系列问题,本研究采用了漂浮阴极电芬顿技术,在无需外界鼓入氧气的条件下实现了苯的去除,解决了苯挥发对于实验的影响。采用漂浮阴极电芬顿技术处理含苯废水时,阴极的氧气来源于外界空气中的氧气以及阳极析出的氧气,并且漂浮阴极的不同摆放位置对苯的降解具有重要影响,当漂浮阴极位于溶液上下等距处时,阴极可以充分利用上述两部分氧气,使得苯的去除效果最好。探究了漂浮阴极电芬顿体系降解苯的反应机理,分析了电流、pH、亚铁浓度、苯初始浓度等关键实验因素对体系降解苯的影响,并明确了最佳反应条件。当CBenzene=1000mg/L,CNa2SO4=50 mmol/L,pH=3,T=20℃,I=200 mA,CFe(Ⅱ)=60 mg/L,极板间距为4cm时漂浮阴极电芬顿体系苯的去除效果最佳,去除率达到74.80%。以COD去除率为判断指标,判断了漂浮阴极电芬顿阳极与阴极生成的各种活性物质对含苯废水COD的去除作用,明确了漂浮阴极电芬顿体系对含苯废水降解能力的来源。结果表明阴极产生的活性物质对于含苯废水COD去除的贡献率为63.21%,其中阴极产生的·OH对于COD去除的贡献率为58.86%,是最主要的活性物质;HO2·的贡献率为4.35%,H2O2和O2-·没有直接的COD去除能力,电芬顿阳极的贡献率为36.79%。为了进一步改善含苯废水的处理效果、降低运行成本,采用价格低廉的颗粒活性炭作为阴极材料,对活性炭阴极进行一系列改性,并对改性方法进行筛选,利用相关分析手段对活性炭进行材料及电化学表征。研究表明H2O2和900℃高温改性活性炭作为漂浮阴极时的处理效果得到明显改善,这表明合理改性能够改善阴极材料表面氧还原性能,提高漂浮阴极电芬顿体系的运行效率,并且改性阴极具有十分不错的稳定性,新型漂浮阴极电芬顿法处理含苯废水的工艺总成本为6.684元/m~3,较传统的电芬顿污水处理方法有显著降低,有望得到进一步推广与发展。
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