碳纳米材料因其众多的同素异形体结构以及独特的物理化学性质成为纳米科学最活跃的研究领域之一,在计算机技术、环保、能源、航空、纳米电子学等领域有着广阔的应用前景。碳纳米材料的种类众多,包括富勒烯、纳米管、石墨烯、纳米带、纳米角以及石墨炔。如何根据不同的应用需求,有效地调控碳纳米材料的电子结构成为当前研究的重点。氮化硼纳米材料与碳纳米材料在结构上具有相似性,可以形成多种类型的碳/氮化硼异质结构,这为碳纳米材料的性能调控提供了一条有效的途径。本论文利用基于密度泛函理论(Density Functional Theory)的第一性原理方法(First-principles Theory)系统的研究了准一维碳/氮化硼纳米管、纳米带异质结构以及准二维的石墨烯/氮化硼双层异质结构的构型、能量稳定性以及电子结构特性,揭示了多种碳/氮化硼纳米异质结构的电子特性调控规律,为这些纳米异质结构的合成和应用提供了重要的理论依据。本论文主要包括以下几个方面的内容：(1)碳纳米管异质结在实验室已经合成,但是由于碳纳米管的手性不容易控制,导致异质结的性能不够稳定。为此寻找基于碳纳米管的新型纳米管异质结来提升异质结的性能变得十分迫切。本论文系统的研究了锯齿型(zigzag)和扶手椅型(armchair)碳/氮化硼纳米管异质结的界面结构和电子性质。我们发现,在异质结的界面处并没有晶格失配和缺陷,但是由于界面处碳纳米管π键的不连续,导致在带隙中出现了界面态。界面处电荷的重构引起了内建电场并影响到异质结静电势的分布。对于zigzag型异质结而言,电荷的重新分布发生在两个不同界面之间,因此形成了大范围的锯齿型的内建电场,但是对于armchair型的异质结而言,仅界面附近有电荷重新分布,所以形成了局域的阶梯型的内建电场。通过界面原子的混合,极性的zigzag型的异质结也可以转变为非极性的,相应的内建电场形式也发生变化。带阶计算表明,所有碳/氮化硼纳米管异质结都为Ⅰ型半导体。单一界面的碳/氮化硼纳米管团簇也具有Ⅰ型的半导体特性,其中含有单一N/C界面的异质团簇,具有较好的场发射性质。(2)准一维的石墨烯纳米带由于横向量子尺寸效应具有与二维的石墨烯不同的电子特性,尤其是zigzag边界的石墨烯纳米带在外加横向电场的作用下呈现出半金属的特性,在自旋电子学领域具有潜在的应用价值。在本论文中,我们选取了由石墨烯纳米带和BN纳米带组成的含有单一C/B或C/N界面的纳米带异质结构(biribbon),通过改变C或BN部分的宽度来有效地调节石墨烯纳米带的电子性质。研究发现,随着石墨烯纳米带宽度的增加,异质结构呈现出半导体→半金属→金属的转变,并具有铁磁性。而其中氮化硼纳米带的宽度变化对这种转变没有影响。因此,实验上可以通过在氮化硼纳米带的边沿外延生长石墨烯纳米带并控制其宽度从而实现特定功能的需要。(3)石墨烯在狄拉克点附近的线性色散关系和高的载流子迁移率是碳基纳米器件的合适材料。但是它具有的零带隙特性却在场效应晶体管等器件上的应用受到了很大限制。在本论文中,我们提出通过将石墨烯沉积在氮化硼单层上形成异质结构,会在石墨烯中打开一个带隙。我们选取了四种不同的堆垛类型,研究发现,带隙的大小以及载流子的有效质量可以通过层间距和堆积方式来调控。这种石墨烯/氮化硼双层异质结构的载流子有效质量小于石墨烯双层,因此能够获得更高的载流子迁移率。对于特殊的堆垛方式,异质结构的形成不仅可以有效地打开石墨烯的带隙,而且还能够最大程度上保留载流子在狄拉克点附近的线性色散关系,为制备高性能的纳电子器件提供了重要的理论依据。