沉积物是河口中化学物质（如溶解无机碳、营养盐和痕量金属）的重要储库,其与上覆水体的交换将影响河口水体中溶解物质的组成和浓度,进而改变其入海的通量。沉积物与上覆水体之间溶解物质的交换途径包括“厘米到米”尺度的孔隙水交换（PorewaterEXchange,PEX）和“米到千米以上”尺度的海底地下水排放（Submarine Groundwater Discharge,SGD）。两者分别代表水体中溶解物质的“自生”来源和“外源”。准确定量评估两者的相对作用,有助于提升对河口溶解物质生物地球化学循环的理解,为河口生态系统的管理提供科学依据。囿于方法的限制,以往的研究无法准确定量评估PEX和SGD这两个途径的作用。本文以天然放射性同位素方法——²²⁴Ra/²²⁸Th不平衡法估算溶解物质的孔隙水交换通量,并结合水体²²⁴Ra的质量平衡模型,实现对PEX和SGD这两个输送途径的定量评估,探讨两者对溶解物质收支平衡的影响。本论文的研究目标主要包括:（1）准确并定量地评估PEX和SGD在河口溶解物质输送中的相对重要性;（2）评估PEX对河口水体溶解物质地球化学行为的影响。本研究基于九龙江河口（2014年1月和8月）和珠江口（2015年7月）的观测数据,获得以下主要认识:九龙江河口²²⁴Ra的孔隙水交换通量具有显著的时空变化,达到1-2个数量级。浸灌作用是九龙江口沉积物-水界面小尺度孔隙水交换的主控机制,并且与生物扰动速率（DB,用234Thex估算）具有显著的相关关系,表明浸灌作用与生物扰动过程具有内在的紧密关联。这是对沉积物-水界面交换机制的新认识。孔隙水交换输送的²²⁴Ra通量（1010 dpm d-1）分别为22.3±3.0（冬季）和33.7±5.5（夏季）,SGD输送的²²⁴Ra通量（1010 dpm d-1）分别为11.3±8.6和49.5±16.3。结合沉积物-水界面²²⁴Ra、DIC和营养盐（NH4+、NO3-和H4SiO4）的浓度梯度,估算出九龙江河口 PEX输送的DIC和营养盐的通量;结合海底地下水中²²⁴Ra、DIC和营养盐的浓度,估算出SGD输送的DIC和营养盐通量。结果表明,孔隙水交换输送的DIC和营养盐通量与SGD或河流输入通量相当,是九龙江河口 ²²⁴Ra、DIC和营养盐收支平衡中不可忽略的过程;NO3-通过SGD从水体清除进入沉积物。孔隙水交换作为底部沉积物“自生”溶解物质的输送途径,是九龙江河口溶解物质输送的重要机制,其重要性不亚于河流输入和SGD等“外源”输入途径。孔隙水交换显著影响水体中DIC和营养盐的混合行为,是水体中DIC和营养盐生物地球化学循环不可忽视的过程。珠江口沉积物中²²⁴Ra相对²²⁸Th的亏损仅发生在上层0-15 cm。²²⁴Ra的通量从虎门到外河口逐渐上升,与水体中²²⁴Ra的分布一致。与九龙江河口形成鲜明对比的是,水体中²²⁴Ra的质量平衡模型表明孔隙水交换是珠江口沉积物-水界面溶解物质交换的主要途径,其输送通量比SGD高一个数量级以上。夏季孔隙水交换输入的DIC和营养盐通量均不到秋季（2013年11月）的1/3,这与夏季浸灌作用对沉积物-水界面面积增大的倍数较小有关。不论夏季或秋季,孔隙水交换输入的DIC通量均低于珠江输入通量,但其输入速率与水体中有氧呼吸和反硝化速率相当或略高。孔隙水交换输入NH4+的速率与珠江输入速率相当或比之更高,其从水体清除N03-的速率低于珠江输入速率或与之相当。孔隙水交换输入NH4+的速率达到水体中硝化速率的1/3以上,且高于其对NO3-的清除速率,前者在水体中的硝化作用可有效补充N03-的清除。因此,孔隙水交换未显著影响水体中DIC、NH4+和NO3-的表观分布,但其输送速率与水体中的生物过程速率可能具有同等的重要性。若未考虑孔隙水交换的影响,而仅考虑水体DIC和营养盐的表观分布,对其生物地球化学循环过程和速率的认识可能产生偏差。夏季珠江口沉积物孔隙水中²²⁴Ra与痕量金属元素（Ba、U、Mn和Fe）存在显著的相关关系,反映了沉积物中碱土金属元素（Ra和Ba）和氧化还原敏感金属元素（U）与Mn和Fe氧化物的早期成岩作用具有紧密的联系。因此,采用²²⁴Ra/28Th不平衡法估算沉积物-水界面孔隙水交换的痕量金属元素通量。Ba的通量为0-320μmolm-2d-1,最大通量发生在盐度为3.0-7.8的范围,将导致水体中Ba的浓度增加～54 nmol l-1,可以合理解释河口低盐度区Ba的添加。U的底部通量为-0.42-1.3 μmol m-2 d-1,将导致水体中U的浓度变化仅为-0.1-0.3 nmol l-1,远小于河口水体和南海北部陆架水体中U的浓度（～13-14 nmol l-1）。因此,水体中U的分布受孔隙水交换影响甚小,将呈现保守混合的特征。这一结论与以往珠江口的观测一致。Mn和Fe的通量分别为0-97 mmol m-2 d-1和0-27 mmol m-2d-1,比其他研究区域采用传统的培养法估算的通量高1-2个数量级。但该结果与沉积物中高活性Fe（FeHR）可支持的通量相当,亦与模型研究结果一致,说明底部沉积物是海洋中痕量金属的重要来源。因此,²²⁴Ra/²²⁸Th不平衡法是定量痕量金属元素沉积物-水界面交换通量的可靠方法,可有效估算包括碱土金属（Ba和Sr等）和氧化还原敏感元素（如U、Mn和Fe）等金属元素的通量。本研究结果同时表明,底部沉积物-水界面交换在痕量金属地球化学循环的作用可能需要重新评估。综上所述,沉积物-水界面小尺度孔隙水交换是沉积物与水体之间DIC、营养盐和痕量金属等溶解物质交换的首要途径,其输送的是沉积物“自生”来源的溶解物质。孔隙水交换（PEX）在溶解物质的输送中发挥着与河流、SGD等“外源”输入相当或更重要的作用,是海洋生物地球化学循环不可忽略的过程。通过对PEX与SGD的准确定量评估,有助于提升对河口和近岸海域溶解物质生物地球化学循环的理解,更好地评估河口输入对陆架水体的影响,为此类生态系统的科学管理提供依据。