【摘 要】
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锆合金应用于轻水堆（LWR）核燃料包壳材料已有几十年的历史,并展现出良好的耐辐照损伤性能。然而,锆在高温下会与水蒸气发生反应产生大量的氢气而导致氢爆。因此提高锆合金在事故工况下的可靠性和安全性具有重要的研究价值和实际应用意义。Zr-Al-C系三元层状材料兼具陶瓷和金属的优良性能,并表现出良好的中子经济性和抗高温氧化性能,在核材料应用领域得到广泛的关注。本研究的工作目的是在Zr合金表面沉积Zr-Al
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锆合金应用于轻水堆（LWR）核燃料包壳材料已有几十年的历史,并展现出良好的耐辐照损伤性能。然而,锆在高温下会与水蒸气发生反应产生大量的氢气而导致氢爆。因此提高锆合金在事故工况下的可靠性和安全性具有重要的研究价值和实际应用意义。Zr-Al-C系三元层状材料兼具陶瓷和金属的优良性能,并表现出良好的中子经济性和抗高温氧化性能,在核材料应用领域得到广泛的关注。本研究的工作目的是在Zr合金表面沉积Zr-Al-C系中的Zr2Al3C4涂层,同时对涂层包覆下的锆合金进行抗高温水蒸气氧化等性能评估,探讨其作为核用包壳材料涂层的应用价值。本文的主要内容有:（1）采用无扩散系统为基底探索Zr2Al3C4相涂层的最优制备工艺。采用常温磁控溅射结合后续高温退火制备技术,以Si为基底调节涂层成分比例。再以Al2O3（0001）为基底,通过调节涂层中的C含量、退火温度和保温时间,对制备工艺进行优化。结合EDS能谱、X射线衍射,拉曼光谱和透射电镜对涂层进行表征,确定在元素比例接近Zr2Al3C4相,800°C退火3 h时获得高纯Zr2Al3C4相。（2）结合中间层工艺,在锆合金基底表面获得Zr2Al3C4相涂层。通过添加Al/Mo-C中间层作为扩散屏障层,有效的阻挡涂层与基底的扩散,并抑制涂层裂纹的产生,得到的Zr2Al3C4相涂层结晶性较好。（3）对所得的涂层进行性能分析。涂层与基底的结合力约为30 N;涂层的导热系数为19.508 W/m K;涂层在1000°C和1200°C下表现出良好的抗水蒸气氧化性能,在1200°C氧化10-45 min的时间范围内涂层下锆合金的氧化层深度均小于未镀膜的锆合金,并在氧化后的涂层中检测到抗氧化的Al2O3氧化层。
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