贵金属催化剂在各种催化反应中表现出极好的催化性能而受到广泛关注。但是,由于贵金属催化剂在高温反应条件下的易聚集性,其在实际应用当中仍然受到限制。目前,通过将贵金属纳米粒子封装在微孔分子筛晶格内是一个研究热点,由于贵金属纳米粒子可以被限域在分子筛晶体内部,从而抑制贵金属纳米粒子的聚集长大,此类催化剂已经被广泛应用在高温热催化和环境催化反应当中。然而,传统的微孔分子筛由于其孔道单一,孔径小(通常小于2 nm),不利于反应物接近活性中心,限制了反应物和产物的扩散,从而降低了整体的催化效率。考虑到多级孔分子筛拥有丰富的孔道结构,可以暴露更多的活性位点,更有利于反应物和产物的扩散。因此,本文通过原位引入介孔设计制备了多级孔分子筛限域Pd基催化剂,以此来提高反应物和产物的传质效率,并探究了其对低碳烷烃的催化燃烧性能及反应机理;另一方面,催化剂的热稳定性、水热稳定性及循环使用性得到了改善。论文取得以下主要研究结果:(1)在无介孔模板剂的条件下,通过简易的原位干胶转换法,制备了晶内介孔单晶分子筛限域Pd纳米粒子催化剂(Pd@IM-S-1)。HRTEM结果显示Pd@IM-S-1催化剂含有丰富的晶内介孔,平均孔尺寸为23.9nm。以甲烷和丙烷作为模型反应组分来探究其催化氧化性能,结果表明与母体催化剂Pd@SiO2和负载型催化剂Pd/S-1相比,Pd@IM-S-1催化剂表现出优异的甲烷和丙烷燃烧性能,其优异的催化氧化性能可能归因于介孔的引入使其暴露出更多的活性位点,更有利于反应物和产物的传质效应,并且Pd-PdO界面的存在使催化剂拥有更活泼的活性位点。更重要的是Pd@IM-S-1催化剂表现出极好的热稳定性,抗水性和循环使用性,这可能归因于其分子筛壳层的限域效应。并进一步的探究了Pd@IM-S-1催化剂催化氧化丙烷的反应机理,结果表明其主要遵循MvK机理,Pd-PdO界面的晶格氧物种参与了整个氧化还原循环反应。(2)通过简易的一锅两步干胶转换法,合成了多级孔分子筛限域Pd-CeO2纳米线吸附/活化双功能催化剂(Pd-CeO2NW@S-1)。HRTEM和AC-HAADF-STEM结果显示Pd-CeO2NW@S-1催化剂保留了完整的Pd-CeO2纳米线结构,并且含有丰富的介孔。C3H8-TPD表明在低温条件下Pd-CeO2NW@S-1催化剂对丙烷具有吸附和富集的作用,这更有利于丙烷的催化降解。Pd-CeO2NW@S-1催化剂表现出极好的丙烷催化燃烧性能(T90=296℃,325℃时反应速率为1×10-2 mol gPd-1s-1),这可能归因于:其一,与Pd物种的高度分散有关;其二,介孔的引入使其暴露了更多活性位点,同时提高了反应物和产物的传质效应;其三,由于Pd-CeO2界面与S-1之间的强相互作用使其对丙烷拥有更强的吸附作用,从而提高了其催化活性。此外,Pd-CeO2NW@S-1催化剂依然表现出优良的热稳定性、水热稳定性以及循环使用性,同样归因于其分子筛壳层的限域效应。In situ DRIFTS结果分析可知丙烷在Pd-CeO2NW@S-1催化剂上的降解机理仍然遵循MvK机理,其中来自Pd-PdO界面和Pd-CeO2界面中的晶格氧物种共同参与了整个氧化还原循环反应。