高硅ZSM-5分子筛的固相研磨法合成及其VOCs吸附性能研究

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挥发性有机物(VOCs)的排放会导致大气光化学反应、PM2.5与二次有机气溶胶等大气污染现象变得更严重,因此需对VOCs废气进行全面且有效的管治。吸附技术是应用最广泛的有机废气处理技术之一,其核心是吸附材料,因此高效吸附材料研发极其重要。分子筛凭借其孔道结构规则有序且可人为调控、化学稳定性好、耐高温、再生性能好等优点,被广泛作为吸附剂应用。传统分子筛,往往通过添加有机模板剂高温水热合成,存在成本高、产率低和釜内压力大等问题,还有废气、废水的排放等环境污染问题。为了克服传统合成方法的缺陷,本文采用固相研磨法代替水热法,利用晶种的导向剂作用代替有机模板剂,实现沸石分子筛的绿色合成,不仅可降低合成成本与能耗、提高产率、保障生产安全,还可以大大减少环境污染。本研究将反应时间、反应温度、晶种加入量与乙醇加入量作为实验变量,进行单因素实验,合成高硅ZSM-5。再采用X射线粉末衍射(XRD)方法表征不同条件下合成出的高硅ZSM-5分子筛结晶情况,掌握反应条件与分子筛结晶程度的相关关系。结果表明当反应时间为2d,反应温度为180℃,乙醇加入量为4.5g时,得到的分子筛结晶度最高,当晶种加入量在5%-20%的范围内时,结晶度随晶种量增加而升高。使用Design Expert 8.0.6软件,采用Box-Behnken设计,选择单因素实验中对结晶度影响显著且在取值范围内有最优解的反应时间、反应温度和乙醇加入量作为因素,结晶度作为响应值,根据实验实际数据建立响应面模型,根据该函数模型作出直观的响应面图,并计算出在一定范围内的最优解,和最优解的反应条件:反应时间为2.27d,反应温度为180.64℃,乙醇加入量为4.58g,此时结晶度预计为91.2936%。测试不同条件下合成出的分子筛的穿透吸附量,发现其变化趋势与结晶度变化情况保持一致。比较传统合成方法合成出的晶种与绿色法合成出的样品,晶种的穿透吸附容量为43.15mg/g,合成分子筛的穿透吸附容量为30.25mg/g。计算两种合成方法的生产成本,传统合成方法的成本为44832元/吨,绿色分子筛为22398元/吨,且在合成过程中不产生胺类有毒三废,无溶剂参与釜内压力低安全性高,因此该法具有可行性。
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