【摘 要】
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氮化铀固有的重金属密度大、增殖比高、导热性好和与钠冷却剂良好的化学相容性等优异特性,使其成为事故容错燃料及空间堆燃料的重要候选燃料。目前氮化铀核燃料的合成工艺尚无绝对主导路线,主要包括碳热还原路线、金属氮化路线、溶胶凝胶路线和氟铵化合物氮化路线等。国内主要研究了碳热还原及金属氮化路线,但仍处于实验室研究阶段。本论文针对氮化铀粉末合成,以氟铵化合物氮化路线为研究对象,开展了探索研究,并取得了如下创新
【基金项目】
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中国科学院重点部署项目（ZDRW-KT-2019-1-0202）
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氮化铀固有的重金属密度大、增殖比高、导热性好和与钠冷却剂良好的化学相容性等优异特性,使其成为事故容错燃料及空间堆燃料的重要候选燃料。目前氮化铀核燃料的合成工艺尚无绝对主导路线,主要包括碳热还原路线、金属氮化路线、溶胶凝胶路线和氟铵化合物氮化路线等。国内主要研究了碳热还原及金属氮化路线,但仍处于实验室研究阶段。本论文针对氮化铀粉末合成,以氟铵化合物氮化路线为研究对象,开展了探索研究,并取得了如下创新成果:1、以CeO2替代UO2,开展了 CeO2与NH4HF2氟化生成铈氟铵化合物（（NH4）4CeF8）的反应过程研究。探讨了反应过程中反应容器材质、原料配比、反应温度、反应时间等因素对（NH4）4CeF8制备过程的影响,发现:（1）反应原料CeO2与NH4HF2摩尔比在1:6时,室温下即可得到目标产物（NH4）4CeF8,但是反应周期需要两个月,反应效率低;（2）通过将反应温度升高至390 K,反应4h,即可得到目标产物（NH4）4CeF8,缩短了反应时间,提高了反应效率。为铀氟铵化合物的高效合成提供参考。2、以（NH4）4CeF8为原料、氨气为氮源进行渗氮反应研究,成功制备了相纯氮化铈（CeN）粉末。渗氮反应研究了两种工艺:（1）直接以（NH4）4CeF8为原料进行渗氮反应,研究了反应时间和反应温度对渗氮反应的影响,产物XRD分析结果表明,在1000℃反应70 h后,可得到相纯CeN粉末;（2）以（NH4）4CeF8热分解产物CeF3为原料进行渗氮反应,探讨了反应时间和反应温度对产物的影响,并采用XRD、SEM、TEM等手段对产物进行了表征,在1000℃、反应60 h条件下可得到相纯CeN粉末,以此为基础,提出了以铀同位素浓缩产品六氟化铀为原料,与氨气直接反应获得氮化铀粉末的方案,从而缩短现有氮化铀制备流程。3、基于第一性原理的计算方法,利用Materials Studio和VASP软件,研究了 O和F杂质对氮化铀的影响。通过分析晶体结构、迁移过渡态、电子态密度和结合能,对于O杂质,在掺入UN晶胞后,对晶胞整体的影响基本可以忽略;N替位的掺杂未改变键长,O与U的结合能为-5.04 eV,表明O可在UN晶格中稳定存在,U-O键长比U-N键长小,结合更紧密;O间隙迁移能垒为2.17 eV。对于F杂质,在N替位掺入后,晶格常数a、b和c方向均略有增大;F与UN结合能为-6.78 eV,表明F可在UN晶格中稳定存在;F间隙的迁移势能为2.32 eV,比O的稍大。不仅如此,通过O和F掺入前后UN晶胞的电子态密度可以发现,掺入F的体系稳定性比掺O体系稍差,但整体结构趋于稳定。O和F对氮化铀的影响均较小,因此初步判断氟铵化合物氮化路线可能引入的杂质O和F不会对氮化铀产物造成太大的影响。综上所述,本论文以Ce元素模拟U,对基于氟铵化合物氮化路线的氮化铀粉末制备工艺进行了模拟实验及理论计算研究,发现该路线反应效率高、产物纯度好、杂质影响小,在先进氮化铀核燃料制备方面具有较好的应用前景。
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