【摘 要】
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近年来报道的SBA-15中孔分子筛具有大比表面积,均一尺寸的孔道,孔径大,孔壁厚和良好的水热稳定性等特点,被认为是良好的催化剂载体。对其进行有机基团改性引入活性物种,使其
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近年来报道的SBA-15中孔分子筛具有大比表面积,均一尺寸的孔道,孔径大,孔壁厚和良好的水热稳定性等特点,被认为是良好的催化剂载体。对其进行有机基团改性引入活性物种,使其在催化领域具有广阔的应用前景。分子筛自身的酸性及适当孔径产生的反应择形性等优势,已经替代一些催化反应中的无机酸和有机酸。但SBA-15本身不具有酸性,只有在分子筛上引入酸性官能团,才能使其具有酸性。本论文以此为出发点寻找在SBA-15分子筛上加入酸性官能团的途径,合成酸性较强的中孔分子筛。本文采用“one-pot”一步缩合的方法,在酸性条件下合成一系列苯基改性的SBA-15中孔有序分子筛,首次尝试用低温焙烧的方法除去Ph-SBA-15中孔分子筛中的模板剂。结果表明成功地将苯基加入分子筛骨架中,分子筛仍保持结构的高度有序性。首次在传统水热条件和没有其它的添加剂存在下,合成出苯基含量非常高,条件要求非常苛刻的Ia3d对称的立方FDU-5,并且其结构非常稳定。首次利用磺化剂制备出带有磺酸基的分子筛HSO3-Ph-SBA-15,与同类物质相比,其含酸量很高,并对其催化应用做了初步的尝试。中孔分子筛的孔径调节在实际应用方面具有重要的意义,本文利用扩孔剂首次合成了一系列不同孔径的Ph-SBA-15分子筛,为实现合成大孔径有机-无机杂化材料提供了一条可能的途径。本文采用各种仪器手段对上述所得到的样品进行了精密、系统的分析:我们选择了X-射线衍射图谱、紫外-可见吸收光谱这两种大家最为常用的实验手段对材料进行初步的表征,在此基础上,结合N2吸附-脱附,固体核磁共振,透射电镜,红外光谱等实验手段对样品进行了深入的表征。
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