过渡金属硫属尖晶石是一类典型的电子强关联材料。一方面，由于电荷、自旋、轨道和晶格等自由度之间的强烈耦合，该体系表现出丰富的物理现象，例如庞磁电阻(CMR)、庞磁电容(CMC)效应、巨克尔旋转、电荷有序和自旋二聚化、多铁性与磁电耦合等等。另一方面，阻挫(几何阻挫、键阻挫)的存在加大了体系的复杂性，使体系表现为诸如“自旋冰”、自旋轨道液态和轨道玻璃态等复杂的行为。依赖于磁场、电场、元素替代以及无序等外在微扰，各种量子态之间微妙平衡，又大大增加了对该体系物理本质认识的难度。　　本论文主要选取铬基硫属尖晶石化合物中的 Co1-xCuxCr2S4为研究对象，通过对其磁性的研究，重点探讨其随Cu元素含量变化的晶体结构以及磁熵变。具体内容如下：　　1)利用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法，本论文系统研究了CuCr2S4的晶格结构、电荷密度、电子态密度、能带结构、原子有效电荷及力学性质等基本性质。计算得到CuCr2S4的晶格常数分别为9.856?，和我们的实验值接近。通过对CuCr2S4的电子态密度研究发现Cu原子3d电子和硫系原子s、p电子在 Cr原子磁矩影响下产生了自旋极化，表现出反向磁矩。在对 CuCr2S4的Bader有效电荷分析中发现，化合物中阴阳离子间的化学键有很大的共价键成分。　　2)采用固相反应法合成Co1-xCuxCr2S4(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8),在室温条件下,使用Bruker D8 X射线衍射仪测量样品的XRD衍射数据测试靶是Cu靶，测试电压是和电流是40 kV和40mA，通过GSAS软件，采用Retiled精修方法，对Co1-xCuxCr2S4的XRD数据进行精修。精修表明，合成的样品纯度比较高，从对精修晶胞参数a, b, c和晶胞体积V的精修表明，精修晶胞参数a, b, c和晶胞体积V的精修表明晶胞体积随着 Cu元素掺杂的提高而线性减小，这一结果符合Vegard定律，表明我们合成的样品是良好的固溶体。　　3)通过4 K下的Co1-xCuxCr2S4化合物的M-T研究材料自旋磁矩，研究表明，自旋磁矩从x=0时的1.9μB/f.u.线性增加到x=0.8时的4.1μB/f.u。增加Cu含量样品的饱和磁矩成线性增加的趋势，和先前的研究相符，分析原因是由于Cu原子磁矩非常小，对整个体系几乎没有影响，所以在不考虑Cu磁矩对Co1-xCuxCr2S4化合物自旋磁矩的影响下，Co原子的磁矩2.75μB和Cr原子的磁矩2.325μB反向平行。　　4)居里温度是在 M-T曲线中是最大斜率，通过求曲线一阶导数获得居里温度，值得注意的是x=0.6时,样品的居里温度为303 K，在室温附近，表明样品我可能作为室温磁制冷材料。测试样品在居里温度附近的等温磁化曲线，通过等温磁化曲线，根据热力学原理，计算出材料的磁熵变，得到CuxCo1-xCr2S4在x=0、0.6、0.8的最大磁熵变在居里温度附近，分别为3.34 J/kg·K、2.57 J/kg·K和2.04 J/kg·K,磁熵变在居里温度附近显示出型的峰型,这符合二阶磁熵转变相符。