【摘 要】
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Half-Heusler合金因其优异的热电性能、较高的机械强度和良好的热稳定性而在温差发电领域具有广泛的应用前景。研究发现ZrCoBi基Half-Heusler化合物由于具有高能带简并度和低声子热导率而拥有较高的ZT值和热电转换效率。本文采用感应熔炼和放电等离子烧结技术制备出了Sn掺杂ZrCoBi基化合物并研究了其热电性能。此外,还研究了退火处理对Sn掺杂ZrCoBi基化合物的结构及热电性能的影响
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Half-Heusler合金因其优异的热电性能、较高的机械强度和良好的热稳定性而在温差发电领域具有广泛的应用前景。研究发现ZrCoBi基Half-Heusler化合物由于具有高能带简并度和低声子热导率而拥有较高的ZT值和热电转换效率。本文采用感应熔炼和放电等离子烧结技术制备出了Sn掺杂ZrCoBi基化合物并研究了其热电性能。此外,还研究了退火处理对Sn掺杂ZrCoBi基化合物的结构及热电性能的影响。主要结论以下:（1）通过对ZrCoBi基体进行Sn/Bi替代,采用感应熔炼结合放电等离子烧结制备出了ZrCoBi1-xSnx（x=0,0.05,0.10,0.15,0.20,0.25）系列化合物。在同一温度下,随着Sn掺杂浓度的增加,ZrCoBi1-xSnx样品的电导率增大。当Sn掺杂浓度一定时,由于散射作用增强,样品的电导率随温度增加而减小。未掺杂的ZrCoBi样品的塞贝克系数均为负值,表现为本征N型半导体的输运特性。Sn掺杂的ZrCoBi为P型半导体（塞贝克系数均为正值）;在同一温度下,Sn掺杂ZrCoBi1-xSnx样品的塞贝克系数随掺杂浓度的增加而减小。当Sn掺杂浓度一定时,样品的塞贝克系数随温度增加而增加。由于Sn与Bi原子间存在质量和尺寸差异,增强了合金散射效应,极大地降低了样品的热导率,ZrCoBi1-xSnx样品的热导率随Sn掺杂浓度的增加而减小。Sn的掺杂增大了ZrCoBi基化合物的功率因子,减小了其热导率,ZrCoBi0.80Sn0.20样品在730K附近,能获得高达1.02的ZT值,相比于基体提高了162%。（2）为了研究热处理对ZrCoBi基化合物结构和热电性能的影响,我们分别在700℃、750℃和800℃对Sn掺杂的ZrCoBi1-xSnx样品进行了退火处理。XRD结果显示,700℃退火处理的样品中出现了杂相Bi。750℃退火处理的样品中除了杂相Bi外,还有CoZr2相产生。800℃退火处理的样品均为标准的Half-Heusler相。此外,杂相的存在降低了Sn掺杂的ZrCoBi1-xSnx样品的电导率和塞贝克系数,但同时由于杂相Bi、CoZr2的存在,引起的杂质散射效应进一步降低了材料的热导率。综上分析可知,750℃退火后的样品热导率最低,800℃退火后的样品拥有最高功率因子和ZT值。
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