基于碳点的组装体的设计合成及其在电催化甲醇氧化与水蒸发中的应用

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全球能源危机和清洁水短缺是现代社会面临的两个严峻的挑战,致使科学家们努力寻求高效的能源转换方式和净化水技术。其中,直接甲醇燃料电池(DMFC)由于使用便携的液体甲醇为燃料,具有无污染、低温可操作、能量密度高等特点,拥有广阔的应用前景。贵金属铂被认为是电催化甲醇氧化高效的电催化剂,但铂基催化剂价格昂贵、易被表面吸附的中间碳质物质毒化等特点限制了它们的应用。因此,减少铂金属含量或发展可替代的高效、廉价的催化剂是可行的解决方案。此外,太阳能是一种天然丰富且可持续的能源,是可再生技术发展中最具潜力的自然资源。太阳能驱动界面水蒸发的研究集中于对界面水进行局部加热以产生蒸汽,使其在海水淡化、废水处理、发电等领域已取得重大进展。但是,目前大多数蒸发器仍然需要昂贵的前驱体,复杂的制造工艺,极大地限制了其商业化发展。在这种情况下,开发低成本,可规模化生产且便于携带的蒸发器,同时要求其能实现良好的太阳光吸收、高效的热管理和具有便于水传输和蒸汽逃逸的结构极富挑战性。本工作中,基于碳点表面含有丰富的官能团,具有较好的光吸收能力等特点,设计并合成了基于碳点(CDs)的复合物,并探究其在储能与转化装置中的作用,为开发低成本、高活性的直接甲醇燃料电池阳极催化剂以及高效的水蒸发器提供新思路。研究了 Pt-CoOOH-CDs/C复合物电催化甲醇氧化的性能,以及聚乙烯醇/碳点复合微凝胶和碳点自组装成的碳纤维作为光热材料在局域热水蒸发中的性质,并对相应的机理进行了讨论。具体内容如下:(1)通过沉淀法和光还原法制备了具有低Pt含量(13 wt%)的Pt-CoOOH-CDs/C催化剂,并通过电化学方法表征其催化甲醇氧化的性能。结果显示,此复合催化剂在电催化甲醇氧化反应中具有高活性(856.3 mA mg-1Pt),高稳定性(3小时)和良好的抗中间产物毒化的能力。在该催化体系中,Pt纳米颗粒为活性中心吸附甲醇分子;CoOOH-CDs为助催化剂,其能将相邻Pt位上的中间产物氧化为CO2;炭黑为载体,提高复合体系的导电性。各组分协同作用从而使Pt-CoOOH-CDs/C电催化剂显示出高效的电催化甲醇氧化的催化活性。(2)以聚乙烯醇(PVA)微凝胶为骨架并以还原碳点(rCDs)为吸光物质来构建局预热水蒸发器。利用氙灯作为太阳光模拟器来测试蒸发器的水蒸发性能。实验结果表明,以聚乙烯醇/碳点复合微凝胶(PCM)所构建的蒸发器在低太阳光功率(0.5kWm-2)下,具有-较高的蒸发速率,达1.58kgm-2h-1。进一步收集蒸发出的水蒸汽,测得的离子浓度符合饮用水标准。再将蒸发器与正渗透过程结合来构建“人工树”,实现水抗重力垂直传输,并将太阳能以势能的形式存储。(3)开发基于碳点的高效水蒸发器。以电解法获得碳点溶液作为原料,通过液氮快速冷冻并干燥,自组装成碳纤维,进一步在管式炉中煅烧来制备蒸发器的光吸收材料。该纤维具有丰富的孔道结构,其利于太阳光吸收;同时,有利于水传输和蒸汽逸出。水蒸发性能测试表明:该蒸发器具有较高的水蒸发速率,在1kW m-2的太阳光功率下具有2.07kgm-2h-1的蒸发速率。
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